中文摘要：

含氮消毒副产物(N-DBPs)，主要包括卤化乙腈、卤化硝基甲烷和亚硝胺，是一类新近发现的具有细胞毒性、遗传毒性和致癌性均较强的饮用水消毒副产物。在饮用水中N-DBPs的浓度较低，水源污染较复杂，多种消毒工艺并存并且水中含有多种卤化副产物时，准确的定性和定量分析N-DBPs成为制约当前研究的主要问题。本申请拟以将优化液液萃取和吹扫捕集的前处理方法联用气相色谱/质谱分析卤化乙腈和卤化硝基甲烷；将优化多种固相萃取方法和超高效液相色谱/多级质谱和气相色谱/时间飞行质谱技术准确分析亚硝胺和可能的前体化合物。通过对水源水质参数（包括有机碳和有机氮总量）分析，探讨不同消毒工艺对N-DBPs生成的影响，获得其可能的生成机制，为提高饮用水的安全性和开发更加经济有效的消毒方法提供数据基础。

结论摘要：

自来水中亚硝胺(SPE-UPLC-MS/MS)化学分析方法、存在状态和影响因素的研究。为了同时快速地检测饮用水中的9种亚硝胺并获得更大的灵敏度和选择性，优化了亚硝胺的多级质谱（MRM）检测方法、超高相液相色谱（UPLC）分离和固相萃取（SPE）的方法。10 mmol/L醋酸胺－醋酸缓冲溶液（pH值为4）为实验含水流动相，乙腈为有机流动相，在质谱电离方式上选择ESI+。亚硝胺在水环境中的存在浓度普遍较低（？ng/L），需要使用固相萃取柱（SPE）从水中富集。而使用串联HLB/AC-2 Cartridge的回收率和稳定性强于单一HLB柱和ENVI-Activated Carbon，使用二氯甲烷作为洗脱溶剂， 9种亚硝胺的回收率在70-90%之间，与文献报道数据相比显著提高了1倍。亚硝胺的种类和浓度与消毒方式和水源水质相关，亚硝胺的浓度范围从未检出(n.d.)到43.45 ng/L。调查表明，NDMA在原水、消毒过程、出水和管网水中均有检出。NH2Cl单独作为消毒剂使用时产生最大量的NDMA，而NH2Cl/O3过程导致NDMA的减少。不同的是，OCl？作为消毒剂时产生较少的NDMA，OCl？/LPUV能够明显降低水中NDMA的浓度。在OCl？/LPUV 和NH2Cl/O3消毒方式与OCl？和NH2Cl 相比，前者能够使水中8种亚硝胺的浓度明显增加。同时首次发现国内自来水厂的原水中可检出NDMA，其存在的原因可能为氯化后的废水排放进地下和地表水源，也可能是在原水中天然存在的有机氮或无机氮等前体化合物发生反应而生成，其形成和衰减过程仍需要进一步研究。除了NDMA外，其他多种亚硝胺在原水在检测出，生成原因需要进一步研究和证实。新型混合卤代酸（HAAs）包括氯溴代乙酸、氯碘代乙酸和溴碘代乙酸是未限定的饮用水消毒副产物HAAs具有强亲水性和强酸性。比较色谱柱和流动相，选取适宜的分析方案进行氯代、溴代和碘代的HAAs的分析工作。限定HAAs的定量检测限为0.5 - 1.7 μg/L，非限定HAAs的定量检测限为1.2 – 5.8 μg/L，特别是对I-HAAs的定量检测限为1.5 – 2.1 μg/L.方法应用到使用OCl？消毒剂的上海和徐州自来水水厂的出水，调查发现B-HAAs和I-HAAs均有检出。上海和徐州水中检测到三氯乙腈（TCAN ，0.49-3.9 μg/L）。