中文摘要：

自然界生物体在经历几百万年进化过程，其结构和功能已经接近完美。如贝壳珍珠母独特的"砖－泥"式微结构特点赋予其异乎寻常的强度和韧性。探索和应用从珍珠母结构中获取的灵感，指导和实现优异力学性能复合材料设计和制备受到材料学家的普遍关注。本项目拟以力学性能优异的石墨烯及其化学衍生物为构筑单元，通过氢键、静电力等方式与高分子材料复合，制备仿珍珠母石墨烯复合结构材料。运用原位拉伸拉曼光谱等技术，系统研究石墨烯复合材料微观组成－结构－形态－宏观力学性能间构效关系。在微观尺度上揭示石墨烯片层大小、层间距、层间作用力、两相界面作用、高分子链结构、聚集态及相态等结构因素对石墨烯承担载荷能力、材料失效过程及机理的影响。优化复合材料微结构，设计和制备优异力学性能仿珍珠母石墨烯复合材料，并发展工艺路线简单、环境友好、宜可控宏量制备仿生石墨烯复合材料新方法。结合石墨烯优异导电特性，探索在人工肌肉方面应用研究。

结论摘要：

自然界生物体（如贝壳、骨骼、牙齿等生物材料）在几百万年进化过程中，其结构和功能已经达到了近乎完美程度。如贝壳珍珠母由CaCO3文石晶片和有机基质（蛋白质、多糖等）两部分组成，其独特“砖-泥”式微结构，赋予贝壳高强度和韧性特点，是人工合成材料无法兼备的。石墨烯作为二维尺度纳米材料，具有优异力、电、热等多种功能特性，预期在电子器件、能源、结构材料等领域广泛应用。纳米复合材料作为宏观尺度实现石墨烯优异力学性能有效途径之一，近期研究表明以石墨烯及其衍生物氧化石墨烯为增强相可以实现复合材料力学性能提升。但受加工工艺条件制约，传统方法很难实现高含量石墨烯纳米复合材料制备，同时石墨烯在基体中无序排列方式也会降低力学增强效果。受自然界贝壳“砖-泥”结构启发，我们通过真空抽滤方法制备高含量石墨烯-聚合物纳米复合材料，其中石墨烯质量分数可以高达~50 wt.%。我们系统研究了界面键合方式（包括氢键、共价键）对力学性能影响，结果显示共价交联的复合材料杨氏模量可以高达42.2 GPa （与珍珠母模量接近），断裂强度高达360.7 GPa （较珍珠母强度高2-3倍）。通过改变高分子分子量提高复合材料韧性，氧化石墨烯-聚乙烯醇复合薄膜韧性可达1.4 Jg-1 （较珍珠母高4倍），实现了高强度韧性兼备石墨烯聚合物纳米复合材料制备。在阐明界面作用力是影响材料宏观力学性能关键微结构因素基础上，我们运用原位拉曼光谱技术和原子力显微术，从微观力学角度第一次系统研究了石墨烯-高分子界面键合方式对剪切强度、界面应力传递效率影响，揭示了界面剪切强度、石墨烯自身力学性能对复合材料界面失效行为影响。结合石墨烯多功能性优点，设计制备基于石墨烯薄膜电热原理泵型致动器。在低电压下驱动, 应力输出可达 50 MPa，功率密度约30 J/kg，性能明显优于纳米复合材料电致热型制动器。通过石墨烯片层上原位聚合生成聚苯胺纳米颗粒，制备基于石墨烯-聚苯胺杂化电极的离子型制动器，聚苯胺纳米颗粒的引入使电极层中离子迁移及存储能力提高，实现在空气中低电压驱动下大应力输出以及优异的稳定性。本项目工作取得的主要研究成果对于设计和指导具有优异力学性能及多功能特性的二维纳米复合材料具有一定的参考价值。