中文摘要：

大气污染是影响公众健康的首要危险因素之一，而大气中的超细颗粒物（UFPs）又是影响人体健康的重要因素。UFPs以其特有的物理化学特性和生物活性正在成为多学科研究的热点。目前对UFPs的表征仅限于金属元素、无机盐和芳烃化合物，而对UFPs中众多卤素污染物的种态、化学组成及其毒性效应的研究却鲜有报道。本项目拟以同步辐射先进光源为研究平台，以北京城区大气中UFPs为研究对象，充分发挥同步辐射X射线吸收精细结构（XAFS）、X射线荧光和中子活化分析的技术特长，对UFPs中卤素污染物的种态、化学组成及其时空变化趋势进行研究，并探究其环境来源。结合常规环境毒理学研究方法，探讨UFPs有机提取物中有机卤素污染物的化学组成、含量分布与细胞毒性之间的内在关系。本研究将为大气中UFPs的健康效应提供科学的依据，具有重要的学术和社会意义。

结论摘要：

大气污染是影响公众健康的首要危险因素之一，而大气中的细和超细颗粒物又是影响人体健康的重要因素。本项目应用同步辐射X射线吸收精细结构（XAFS）谱分析方法研究了城区大气中细和超细颗粒物中氯污染物的种态、化学组成及其时空变化趋势，并解析了其环境来源。本研究将为大气中颗粒物的污染控制提供科学的依据，具有重要的学术和社会意义。建立了XAFS测定大气细和超细颗粒物中氯种态的分析方法，应用氯在 2860.0 eV边前和边后吸收的荧光强度之差与样品中氯浓度成正比的现象，定量测定了样品中无机氯和有机氯的种态及含量，同时建立了分析方法的质量控制体系。该法无机氯、链烃代有机氯和芳香烃代有机氯定量的检出限分别为 5.4 μg/g、8.7 μg/g、1.7 μg/g。 重复测定 3-氯丙酸标准样品(n=6)的RSD 为 0.9%。 5种不同粒径大气颗粒物的质量浓度均值分别为PM2.5:43.35μg m-3； PM1.0-2.5:32.50μg m-3；PM0.5-1.036.99μg m-3 ；PM0.2-0.564.30μg m-3； PM<0.2 53.76μg m-3。PM2.5（？PM2.5—PM<0.2）的日均浓度为224.91 μg m-3，是WHO（56μg m-3 ）所规定健康标准的4倍，表明城区大气中细颗粒物的污染非常严重。城区大气中PM0.2-0.5？m粒径颗粒物含量占比重最高，平均占到了27.9 %；次之是PM0.5-1.0和PM<0.2颗粒物，所占比重分别为为16.6 %和23.5%。细颗粒物的浓度一般在春、夏季最高，冬季最低，车辆排放增加是照成这一污染加剧的主要因素，车辆不仅直接排放一次颗粒物，而且排放的SO2、NOx、VOC等污染物可通过光化反应生成二次颗粒物，这也是京区大气中颗粒物污染加剧的一个重要因素。颗粒物中的无机氯主要分布在粒径 0.2 ？m以上颗粒物中，无机氯的最高浓度出现在冬季，与颗粒物的浓度变化趋势相反，这表明无机氯主要来自地面扬尘以及冬季取暖化石燃料的燃烧排放，汽车尾气和光化学反应也是其主要来源之一。脂肪氯和芳香氯的粒径分布特征与无机氯不同，粒径越小，有机氯浓度越高，表明颗粒物中有机氯主要来自植物、汽车尾气等排放，同时春、夏季高温土壤挥发的有机物也是颗粒物中脂肪氯的另一重要来源。