中文摘要：

沿海城市排放的含碳气溶胶对区域空气质量、海洋碳循环及全球气候环境变化均有重要作用，精确的识别含碳气溶胶的来源是预测和控制含碳气溶胶污染的关键。本项研究首先利用在线监测调查含碳气溶胶中有机碳（OC）和元素碳（EC）对沿海城市的空气质量的影响；分析典型沿海城市（厦门市、上海市）及其东部的海域（海岛）的气溶胶中OC、EC的浓度和碳同位素含量（13C和14C），辨明沿海城市和东部海域（海岛）的气溶胶中OC、EC的来源；结合气流三维轨迹模式，对沿海城市地区重要的大气污染天气做地面跟踪采样调查，定量分析沿海城市地区含碳气溶胶的排放和传输；建立OC、EC的区域和长距离传输的双碳同位素示踪方法，论述利用双碳同位素监测区域和全球含碳气溶胶的排放和传输的新理论。研究结果将有效保障城市及周边空气质量，提高预测区域和全球气候环境变化的能力。

结论摘要：

碳质气溶胶（燃烧排放的碳质颗粒物，包括黑炭和有机碳）是重要的短生存周期气候环境胁迫因子，其中黑炭的气候热效应仅次于CO2，其中亚洲地区是黑炭的主要排放和污染区，黑炭排放使亚洲季风减弱、中国南涝北旱加剧、热带扩张、喜马拉雅冰川加速消融，同时，黑炭也是PM2.5污染的重要成分，中国每年有数十万人因大气黑炭污染而死亡。2012年、联合国环境规划署(UNEP)和世界气象组织(WMO)联合发起黑炭治理规划，作为黑炭治理的一个首要科学问题是准确的排放来源。因此，黑炭排放源研究是气候模型和污染治理的重要内容，急需要有效的观测结果来论证各来源的贡献。 本项研究分析了沿海城市地区大气碳质气溶胶的浓度特征、14C和13C水平，揭示了厦门地区（城市和滨海区）、上海市、北京市以及东部岛屿（济州岛）大气碳质气溶胶的污染特征和来源。 本项研究对科学界和社会界的贡献体现在三方面i）系统的观测分析了沿海城市地区碳质气溶胶的污染浓度特征，结合天气气象数据、卫星气溶胶光学图片、大气后轨道模型，综合阐述了沿海城市地区大气碳质气溶胶的形成机制和污染扩散传输过程。ii）在中国首次利用光热法分离的黑炭分析14C和13C，利用14C的独特技术提出了中国黑炭的来源，研究结果表明中国大城市（北京、上海）和下风向背景点的黑炭有80%来源于化石燃料排放（汽车尾气、家用燃煤、冬季采暖等）。iii）利用本研究14C获得原创性黑炭来源结论，辩论了排放源清单的误差，并建议气候模型（居于排放源清单计算）需要重新考虑化石燃料的排放。 研究结果已经部分发表在国际SCI期刊上（Journal of Air and Waste Management Association, Aerosol and Air Quality, Atmospheric Environment 上第一作者各一篇），同时有一篇文章正在Proc Natl Acad Sci USA下深度评审（该文在Nature期刊深度评审两次修改稿被拒），本研究成果也产生了一定的国际影响，比如刚刚举办的AGU 2012秋季会议中，本研究内容作为国际黑炭来源研究口头报告的部分成果。由于黑炭14C分析目前处于探索阶段，本工作还有很多不足之处急需解决，比如适用14C分析的黑炭分离技术还没有完全确立，本文样品分析量有限等。 综合，本研究已取得了预期的主要成果，完成了申报既定任务