中文摘要：

本课题将应用量子化学这一理论工具，除已成熟的Sum-Over-State方法外，积极开发和利用DALTON程序中Response theory方法，紧密结合有机合成和物理测试，逐步探明电荷转移的强度、方式、转移的方向等因素影响材料多光子吸收的机制，并最终将电荷转移及结构因素与多光子吸收强度关联起来，给出指导设计与合成具有强多光子吸收材料的一些结构判据，探索新材料。本项研究不仅有较为重要的理论研究价值，而且有广泛的应用前景。

结论摘要：

分别运用半经验的ZINDO程序以及从头算的DALTON程序对有机共轭分子的双、三光子吸收性质进行了研究。系统探索电荷转移的强度以及转移方向对材料分子多光子吸收机制的影响，将分子内部结构和内部电荷转移方式与材料分子的多光子吸收强度联系起来。为了增加计算结果与实验数据的可比性，基于从头算方法阐述了溶剂效应和电子振动耦合效应对多光子吸收性质的影响。极化连续（PCM）溶剂模型和线性耦合（LCM）振动模型被成功运用。此外更将研究内容拓展至与其相关课题，如分子圆二色性谱（CD），双光子圆二色性谱（TPCD），应用响应场理论结合推导出的origin-independent公式对一系列手性分子进行了系统研究，同样研究了溶剂效应和振动效应对CD谱的影响，计算得出的谱图与实验吻合很好。