大力发展生物质制氢,对缓解日益严重的能源供需紧张问题和环境污染问题具有十分重要的意义。本项目提出利用Ni/ZrO2-CeO2催化剂催化重整生物油制氢。首先分别通过浸渍法和共沉淀法制备了一系列的Ni/ZrO2-CeO2催化剂。采用现代测试手段,表征所合成催化剂的相关物理、化学特性。考察了Ni/CeO2-ZrO2和商业镍基催化剂Z417分别对乙酸、乙酸甲酯、苯酚等模型化合物和稻壳裂解油的水蒸气重整制氢的催化反应性能,研究了活性金属Ni的负载量,反应温度,水油比对催化剂活性的影响。优化了生物油水蒸气重整反应的工艺,发现在反应中添加了适量的白云石吸收剂,可以在催化反应发生的同时,耦合反应物CO2吸收反应,打破其化学平衡,促进制氢反应的发生,从而提高其产氢效率。探讨了生物油重整反应机理,并分析了该反应的积碳类型和积碳成因。实验发现反应过程中产生的积碳主要来源于醛酮的缩合反应和一氧化碳的歧化反应。而提高催化剂表面Ni的分散性、掺杂稀土金属氧化物、增加催化剂表面晶格氧的浓度等手段能缓解碳的生成,提高镍基催化剂的活性和稳定性。
英文主题词biomass; hydrogen; catalyst; reform