中文摘要：

本项目采用膜反应器技术研究二氧化碳的热分解过程。在膜反应器中，利用废热分解二氧化碳产生的氧可以通过透氧膜分离除去，从而可以打破化学平衡，得到更高的二氧化碳分解率。采用甲烷部分催化氧化来维持膜反应器渗透侧的极低氧分压并将甲烷转化成为有利用价值的产物是本申请项目的创新之处。本项目首先建立膜反应器中二氧化碳热分解和甲烷部分氧化的耦合过程，详细研究适合该耦合过程的膜材料和催化剂，研究渗透侧催化剂的存在对透氧过程和二氧化碳分解反应的影响，并对整个耦合过程的能量的高效利用进行模拟研究。该项目的研究成果不仅是一种治理二氧化碳温室效应气体和废热能量高效利用的新方法，对膜反应器、高温传递、高温催化等相关领域的科学发展也具有较大意义。

结论摘要：

在众多处理二氧化碳的方法之中，将二氧化碳直接分解为一氧化碳和氧气是一种最直接的方法。本项目采用了混合导体透氧膜技术来研究二氧化碳的热分解过程。在混合导体透氧膜反应器中，二氧化碳分解产生的氧气可以通过透氧膜移走，从而打破热力学平衡，提高其转化率。在构建的膜反应器中将二氧化碳热分解反应与甲烷部分氧化制合成气反应相耦合，研究了适合该耦合过程中膜材料、催化剂以及包括反应温度、二氧化碳进料浓度、甲烷进料浓度等操作条件对二氧化碳分解转化率的影响。通过对混合导体透氧膜反应器中二氧化碳分解机理的初步研究，提出了膜反应器中二氧化碳的分解途径，即二氧化碳热分解主要发生在透氧膜表面，而不是在气相主体，因而反应过程中还原性气体和二氧化碳会破坏膜材料结构，从而导致透氧膜破裂。在此基础上，提出了改善膜材料稳定性的方法，通过表面修饰的方法有效地将膜反应器稳定运行的时间提高了3倍以上。项目的实施为CO2的资源化利用提供一条新的途经。