由于Pt/Ba/Al2O3型NOx储存-还原(NSR)催化剂抗硫性能差,因此有必要研发新的催化剂。本项目采用酸性复合氧化物为载体,以碱金属K代替Ba作为储存剂,制备了多个系列的NSR催化剂。首先研发了负载型NSR催化剂Pt/K/TiO2-ZrO2,考察了载体焙烧温度、K负载量、储存剂种类和载体效应等对催化剂储存、抗硫和再生性能的影响,并对储存机制进行了探讨,结果表明,800oC焙烧时催化剂具有最大的NOx储存量,储存能力与载体的表面性能和K物种形态密切相关,NOx主要是硝酸盐以及少量亚硝酸盐物种储存,不同K物种形成的硝酸盐的稳定性为K2CO3>氧化物>-OK基团,抗硫性能次序与此相反。助剂Co或Ce的加入能增强Pt/K/TiO2-ZrO2催化剂的氧化能力,从而显著提高其对NOx的储存能力,但抗硫性能略有下降。当在载体中添加Al2O3时NOx储存量和抗硫性能均明显提高,Al2O3的最佳掺杂量为Al/(Ti+Zr)原子比为3/1。此外,考察了TiO2-Al2O3-La2O3负载的NSR催化剂,发现掺杂少量La2O3能显著提高催化剂热稳定性,储存及抗硫性能,La2O3最佳掺杂量为3wt%。
英文主题词nitrogen oxides; storage and reduction; acidic complex oxides; sulfur resistance