中文摘要：

碳捕获和封存（CCS）被认为是近期内减缓CO2排放最为可行的措施，而碳捕获面临的最大障碍是高能耗和运行成本问题。由此，本课题提出了氨水吸收并利用烟气余热解析脱碳后溶液的碳捕集新模式。在脱碳与解析实验台上探讨氨水浓度、pH值、烟气温度、烟气流速、CO2浓度、烟气共存成分含量等工艺条件对CO2脱除效率的影响；并研究脱碳后溶液温度、碳酸氢根浓度、其他液相组分含量等对CO2解析速率的影响规律；为降低氨逃逸和改进解析性能，研究聚乙二醇二甲醚（NHD）在碳捕集中的作用；采用XRD、FTIR、GC和常规分析手段表征脱碳后产物及检测实验中有关组分浓度变化。在上述实验研究和表征基础上，揭示氨水脱碳与解析过程中的化学热力学和氨逃逸机制；建立氨水脱碳宏观动力学模型及脱碳副产物解析反应动力学方程。课题以多学科基础理论出发提出基于氨化学循环的碳捕集工艺，为我国燃煤电厂CO2减排提供理论和技术支持。

结论摘要：

当前，CO2过量排放导致的全球气候变化是举世瞩目的环境问题，碳捕获和封存（CCS）被认为是减缓CO2 排放最为可行的措施，而碳捕获面临的最大障碍是氨逃逸、高能耗和运行成本问题。本课题在脱碳与解吸实验台上探讨各种工艺条件对CO2 脱除效率的影响；并研究脱碳后溶液解吸CO2的相关规律；为降低氨逃逸和改进解吸性能，研究了钴、镍等无机添加剂和部分有机添加剂在碳捕集中的作用。在上述实验研究基础上，揭示了氨水脱碳与解吸过程中的化学热力学和氨逃逸机制；建立了氨水脱碳宏观动力学模型及脱碳副产物解吸反应动力学方程。研究发现，氨法碳捕集过程中受到氨水浓度、CO2浓度、温度等多因素的影响，提高氨水质量分数和pH值均可增大CO2脱除效率；增大CO2浓度和入口气体流量后脱除效率呈现下降趋势；最佳脱除温度为45℃。红外光谱分析表明，氨水吸收后的主要成分是碳酸氢铵。对脱碳吸收液解吸CO2开展实验研究,研究了解吸温度、溶液浓度、pH和CO2担载程度等因素对解吸CO2的影响。在实验条件下, 溶液解吸比例随加热温度、溶液浓度和CO2担载程度的增加而提高, 但随pH的增加先提高后降低。开展了氨法碳捕集过程中氨逃逸抑制实验研究，从基本条件实验、氨逃逸速率、有机添加剂、Co2+添加剂等开展对氨法碳捕集过程影响研究，结果表明，在实验条件下，氨的逃逸量随吸收液浓度，温度增加而提高。研究表明，所选有机添加剂,如丙三醇能较好的抑制氨的逃逸。此外，钴、镍等金属离子能大幅度抑制氨的逃逸，并能促进解吸。随后，开展了氨法碳捕集过程中宏观动力学实验研究，在自制喷淋塔和填料塔中，使用氨水作为吸收剂研究了不同实验条件对CO2体积总传质系数(KGaV)、气相传质系数(kG)和有效传质截面积(av)的影响，氨水吸收CO2的过程中主要受液膜控制。最后，开展了脱碳吸收液解吸反应动力学实验研究，分析了吸收液解吸的反应历程。研究发现，氨法碳捕集过程中脱碳模拟吸收液解吸过程可以分为快速反应区和慢速反应区两部分。针对快速反应区的动力学研究结果表明，碳酸氢铵溶液受热分解为二级反应，反应活化能为Ea=67.5 kJ/mol。课题以多学科基础理论出发提出了基于氨化学循环的碳捕集工艺，特别是在新型氨逃逸抑制剂、氨逃逸机制、宏观传质动力学等方面有重要创新，可望为我国燃煤电厂CO2 减排提供理论和技术支持。