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中文摘要：
自组装在生命、材料、化学和物理等各学科中都处于极其重要的地位，它的研究不但对于理解自然界中的物质结构的形成和功能的实现具有重要意义，而且也逐渐成为新材料研发和制备的最重要手段之一。由于自组装过程涉及多个尺度的复杂物理化学过程，其分子机制还远远不为人们所理解。本项目旨在建立和发展能合理描述弱（非）键相互作用体系的密度泛函和高效的分子模拟计算方法；在此基础上，进一步结合蛋白质多肽或人工多肽和有机超分子自组装的实验，以及微孔金属?有机骨架材料的实验，高效准确地计算一类自组装体系的结构、平衡与非平衡热力学和动力学性质，阐述自组装形成的分子机制及其功能，帮助解决与自组装相关的重要基础问题。力争取得一些在学术界有影响的重要成果，以在国际上占有重要一席之地。
英文摘要：
density functional theory；weak interactions；molecular dynamics；porous metal-organic frameworks；ion cooperativity
结论摘要：
自组装在生命、材料、化学和物理等学科中都具有其极重要的意义。针对目前自组装在理论上存在的挑战，本项目开展了系统的研究并取得一定进展。 为了提高理论计算方法对复杂体系中的弱（非）键相互作用进行精确描述，课题组曾提出了新一代的高精度普适的密度泛函XYG3。在项目的支持下，进一步提出了一系列的XYG3型双杂化泛函（xDH），如能够在保障计算精度的前提下使计算标度降低1-2个数量级的XYGJ-OS，长程校正的lrc-XYG3泛函，基于PBE0密度的xDH-PBE0以及无任何经验参数的PBE-ACDH；同时还突破性地实现了xDHs的解析梯度。这些xDHs极大地改善了DFT在主族元素化合物所生成焓、键能、反应能垒、几何构型以及弱（非）键相互作用等方面的缺陷。提出了扩展的ONIOM方法XO和混合基组的方法DCMB，使我们有能力将高等级的计算方法运用在复杂大体系。为自组装所涉及的电子结构问题的研究提供了新契机。 为进一步理解自组装过程的溶剂化效应，应用全原子分子动力学模拟研究了离子与水的相互作用，从理论上合理地解释了已知的无机盐实验数据、水溶液环境下离子协同作用对水动力学的影响，为从分子原子水平研究与理解水溶液环境下的与疏水作用相关的分子自组装提供了新的理论依据。结合新密度泛函，进一步发展了增强抽样方法，研究了助溶剂效应对蛋白质折叠和聚集性的影响。通过对Hofmeister序列进行深入的理论计算，首次提出阴阳离子协同性在该序列中所起的重要作用，提出氢键受体给体平衡的概念等，通过一个简单、统一、可由实验直接验证的分子水平的理论模型解释了蛋白质的形成、形变的机理这个困扰物理化学和生物化学界百年的问题。 此外，我们从金属-有机自组装材料的实验合成出发，研究了不同有机官能团与金属离子在分子组装过程中的配位竞争与协同关系；主-客体相互作用的调控在吸附分离、催化等方面的应用；结合理论模拟与实验合成研究金属-有机骨架的结构与功能等等。
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