锂空气二次电池是已知二次电池中理论能量密度最高的体系,具有极其广阔的应用前景。而空气电极氧气还原及其产物分解的"双效"电催化剂是影响该二次电池充放电效率、倍率特性和循环寿命等最主要的因素。本项目拟从模型催化剂入手,探讨空气电极"双效"催化剂对氧还原产物的形成和氧还原产物分解的机理以及空气电极失效机制,在此基础上重点开展非贵金属复合氧化物"双效"催化剂的设计、制备以及电催化研究。通过非贵金属复合氧化物种类的筛选,催化剂体相和表面组成、元素的价态、形貌、几何结构和缺陷等的调控,研究"双效"催化剂的构~效关系,优化"双效"催化剂的种类、组成和结构等,既降低电池充放电过电位,提高充放电效率,又能显著改善电池的循环性能。通过模板法在介孔金属氧化物上再负载异种金属氧化物以及在介孔金属氧化物表面再引入极少量Pt、Au和Pd等物种,显著提升氧还原及其产物分解的动力学,为锂空气二次电池的实用化提供科学支撑。
Li-O2 secondary battery;O2 reduction;bi-funtional catalysts;metal-oxide composites;electrocatalysis
锂空气二次电池是已知二次电池中理论能量密度最高的体系,具有极其广阔的应用前景。空气电极氧气还原及其产物分解的“双效”电催化剂是影响该二次电池充放电效率、倍率特性和循环寿命等最主要的因素。本项目开发制备了一系列非贵金属AB基复合金属氧化“双效”催化剂,如Mn-Ru、Mn-Co、Mn-Fe、Mn-Ni等二元金属氧化物。研究了非贵金属复合金属氧化物“双效”催化剂的组成、价态、形貌、粒径和活性位点等与活性和稳定性的关系,总结了催化剂的“构效关系”,并对氧还原产物的形成与分解过程进行了讨论。通过对双效催化剂孔结构,表面活性位点的调控制备,提高了锂空气电池催化剂的充放电效率、功率密度以及循环寿命等性能。在此项目资助下,已发表SCI文章4篇,申请相关专利1项,参加国内学术会议3次。