中文摘要：

碳纳米管和氮化硼纳米管（统称纳米管）的空腔结构是研究纳米限域效应的理想空间，引起人们极大的研究兴趣。实验研究表明，约束于碳纳米管中的纳米金属催化剂具有独特的催化性能，在纳米催化领域呈现出巨大的应用潜力。然而目前对其催化反应的微观机制缺乏了解，有许多问题有待深入研究。本项目拟以约束于纳米管中Au纳米团簇催化CO氧化反应为主要研究对象，采用反应分子动力学模拟和第一原理计算相结合的方法研究（1）O2与CO在自由空间和纳米管中的碰撞反应；（2）Au纳米团簇在纳米管中的生长过程以及其结构的热稳定性和催化活性；（3）O2和CO与纳米管中Au纳米团簇的碰撞反应。通过对上述内容的研究，在原子分子层次上揭示纳米限域中催化反应机制的微观本质，为开发和设计以纳米管为催化剂载体进而提高催化反应性能的实验研究提供理论参考。同时，本项目拟在理论研究基础上初步开展纳米管约束Au纳米团簇催化CO氧化反应的实验研究。

结论摘要：

纳米催化研究是近年来催化领域发展起来的研究热点之一，特别是受限纳米空间的催化反应已经引起人们的注意。实验研究表明受限纳米空间的纳米金属催化剂具有独特的催化性能，在纳米催化领域呈现出巨大的应用潜力。为了在原子分子层次上揭示受限纳米空间中催化反应机制的微观本质，本项目采用密度泛函理论计算和分子动力学模拟相结合的方法，系统地研究了自由空间Au纳米团簇催化氧化CO，碳纳米管中Au纳米团簇催化氧化CO，外电场作用下Au/Pt纳米团簇对气体小分子的吸附以及Au在石墨烯（氮化硼类石墨烯）表面的吸附等内容。研究结果表明Au纳米团簇对CO氧化反应具有良好的催化性能，Pt掺杂Au纳米团簇进一步提高其催化氧化活性；由于受碳纳米管空腔限域效应的影响以及纳米团簇与碳纳米管之间相互作用的影响，Au纳米团簇在碳纳米管中的反应活性得到显著提高；外电场可以调节气体小分子在Au/Pt纳米团簇上的吸附性能，影响金属纳米团簇的催化活性，是改善金属纳米催化剂性能的一种有效手段；Au/Au2与完好石墨烯（氮化硼类石墨烯）之间的相互作用比较弱，石墨烯（氮化硼类石墨烯）的缺陷可以增强对Au/Au2的吸附，使其成为比较好的催化剂载体。以上这些研究成果对于开发和设计以碳纳米管/石墨烯（类石墨烯）为催化剂载体进而提高催化反应性能的实验研究具有重要的参考价值。该项目属基础研究，成果全部以论文形式发表，项目执行期间共发表SCI文章11篇。