中文摘要：

基于系列D-A型窄带隙聚合物和PCBM给/受体光伏材料，通过时间分辨光谱和瞬态光电导谱手段，研究给-受体电子相互作用对自由电荷生成效率的影响；研究聚合物共混模型器件在开路、短路以及不同偏置电压下的自由电荷收集量子效率与给/受体电子相互作用、活性层微纳结构以及激发波长之间的关系，结合模型光伏器件开路电压、短路电流、填充因子、IPCE等性能参数，探索材料与器件结构、光电转换动力学过程以及光电转换性能之间的关系。综合分析时间分辨光谱获得的自由电荷生成效率、瞬态光电导谱得到的自由电荷收集效率以及各光电转换动力学环节的效率，确定影响填充因子的关键结构和动力学因素。研究结果将为高性能光伏材料设计和器件结构优化提供新思路。

结论摘要：

采用光谱电化学和时间分辨光谱等手段分析了P3HT/PCBM共混体系中孤立相、有序相、和无序相的分布比例分别为25%、31%、44%，发现受体PCBM相诱导P3HT给体相阳离子自由基SOMO能级下移，而阴离子自由基SOMO能级上移，给受体相间相互作用导致的能级结构变化是驱动电子和空穴空间电荷分离的主要驱动力。进一步的研究发现给受体相分离调控可以使电荷双分子复合速率降低约一个数量级以上，是提高光电转换效率的关键因素之一。p-i-n型有机小分子光伏器件电荷复合和传输结果表明，给受体相结构中的电子相互作用可以调控器件单分子复合向双分子复合过程转换阈值，并且其电荷活化能和迁移率是载流子浓度的函数，随载流子浓度的增加而增大。进一步通过时间分辨电荷抽取技术，以染料敏化和量子点敏化太阳能电池为模型，确认了光阳极微纳结构对缺陷态能级分布以及缺陷种类的影响，发现浅缺陷主要来源于纳米结构体相缺陷，而深缺陷主要来源于表面，通过调控TiO2尺寸和多尺度纳米结构可以增加浅缺陷比列进而提高光电转化效率。通过飞秒瞬态光谱结合纳秒光电导技术，证实了钙钛矿太阳能电池中电荷借助于缺陷和导带复合的对应关系，发现电荷传输与复合过程中缺陷和导带借助于multi-trap机制起作用。三类典型器件研究结果表明，影响填充因子的结构和动力学因素来源复杂，暗态条件下，电荷复合过程的抑制和传输速率的提高有利于提高填充因子，但在光偏条件下，随着光电压的提高，结晶度高的高性能器件复合速率相对于传输速率增加更为迅速，并且活化能随着载流子浓度或光电压的增加而减小，而迁移率变化则相反。因此，影响填充因子的结构和动力学因素来源多元，尚需进一步的系统研究。