中文摘要：

张东辉教授开创四原子反应含时波包法的动力学研究，精确计算总反应几率、积分截面和态-态反应几率, 积分截面, 以及微分截面. 为克服统计平均的计算困难，提出过渡态波包法，实现热速率系数的计算. 首次成功地计算了四原子反应的态态微分碰撞截面. 完成了OH3-的光分离动力学的定量全维量子动力学模拟. 不断完善量子反应动力学理论方法，达到新里程碑. 在国际重要刊物发表论文64篇, 包括在Science上1篇, PNAS上1篇, Phys. Rev. Letters上3篇, J. Chem. Phys.上43篇 (其中7篇为通讯).拟与谢代前教授合作,从第一性原理出发研究系列重要多原子分子反应的势能面和反应动力学, 重点研究在燃烧和大气过程中的重要的四原子和四原子以上的反应的高精确势能面和动力学, 以及化学反应中的量子隧道效应.

结论摘要：

从第一性原理出发研究多原子分子的动力学性质，把量子动力学研究与电子结构多体理论结合起来，构建高精度从头算势能面，对一些重要体系的动力学性质进行了深入研究。用高精度量子化学计算方法和大基组研究了F＋H2体系的势能面，并用含时波包法获得了态－态动力学性质，尤其是获得了该体系的反应共振态的特征，并成功地解释了最新分子束实验观测到明显的前向散射峰。研究了Ne-HCCCN复合物的分子间势能面和光谱性质。改进了范德华分子光谱中流行的固定单体分子的理论模型, 研究He－N2O体系的三维势能面，用Lanczos算法获得振转能级和波函数，并模拟了红外光谱，很好地解释了实验观测到的带心位移。采用基于密度泛函理论的赝势平面波方法研究了H/Cu(100)和H/Rh(111)体系的三维势能面，把Lanczos算法推广到表面的振动问题中，分析了振动态特征。获得了HO2的高精度从头算势能面，并较好地解释了实验观测到的振动光谱及反应速率常数等。用第一性原理研究了甲烷在Ni(100)表面的解离过程, 并研究了甲基吸附和甲基与氢原子共吸附的结构特征。联合培养博士生4名，发表论文11篇，其中包括Science 1篇。