常规红外光谱和激光诱导荧光光谱是分子结构分析的现代光谱工具,是原位表征催化剂设计和制备、催化反应物种和反应机理研究等最常用的分析手段。但它们对反应过程中的分子、原子、自由基或激发态物种、反应中间物种则难以进行瞬态检测。时间分辨的红外光谱和荧光光谱通过对瞬时反应或脉冲光激发下的反应过渡态等中间体的吸收谱、振动谱,发射谱、动力学数据等相关参数随时间变化所提供的信息的检测,可以了解反应中间体的特征和动态特性,观测到反应中间物和过渡态等信息。本题目将建立适于催化原位研究的纳秒级时间分辨的傅立叶变化红外光谱技术装置和时间分辨的激光诱导荧光光谱技术装置,实现催化反应操作条件下的纳秒级时间分辨光谱检测,进行催化剂气体表面吸附、活化和反应的时间分辨和催化原位反应的动力学研究。研究TiO2和掺杂TiO2、La掺杂NaTaO3、SrTiO3等半导体光催化剂的光催化、光敏化过程及其机理。
时间分辨的红外光谱和荧光光谱通过对瞬时反应或脉冲光激发下的反应过渡态等中间体的吸收谱、振动谱,发射谱等相关参数随时间变化所提供的信息的检测,可以了解反应中间体的特征和动态特性,观测到反应中间物和过渡态等信息。本题目建立了适于催化原位研究的纳秒级时间分辨的傅立叶变换红外光谱技术装置和时间分辨的激光诱导荧光光谱技术装置,实现催化反应操作条件下的纳秒级时间分辨光谱检测,进行了催化剂气体表面吸附、活化和反应的时间分辨和催化原位反应的动力学研究。研究了TiO2及TiO2担载Pt等半导体光催化剂的光催化过程及其机理,表明光催化过程中毫妙-秒级的长寿命光生电子对光催化具有重要的影响,物理吸附的甲醇和水分子在产氢过程中起到重要的作用。进一步研究了Au/TiO2 催化剂中长寿命电子的动力学过程。 HZSM-5微孔分子筛孔道中亚纳米级ZnO簇具有微妙量级的寿命,并且其寿命与分子筛内ZnO的引入量有关,表明ZnO簇与分子筛主体之间存在电子-声子相互作用影响了ZnO簇的动态驰豫过程。本项目已在J.Phys.Chem.B、 J.Phys.Chem. C等杂志上发表论文4篇(均为SCI收录).