手性对映体的识别和检测对于研究生物体内某些生理过程以及手性药物的开发有着非常重要的意义。目前,手性对映体的识别主要采用色谱法和荧光光谱法。然而,这些方法在实际应用中尤其是复杂体系中均存在一定的局限性。发展一种高灵敏度、高选择性的快速识别方法成为了手性研究的迫切需求。近年来,基于无机纳米粒子的纳米生物传感器件在生物分子的高灵敏快速检测、生物传感等领域体现出独特的优势并得到了广泛地应用。本项目拟通过"模块化"设计思路,将无机纳米粒子和响应性聚合物有效复合,构建一类新型的手性响应纳米粒子。同时,在纳米粒子的界面上,进行分子层次的手性识别机制研究,并以此为基础,优化手性响应纳米粒子的结构和实验条件,发展一种实际可用的手性对映体的高灵敏、高选择性的快速检测方法。本项目的研究工作为智能相应纳米粒子的制备提供了全新的策略,同时有助于理解纳米生物探针在生物体系中的行为。
inorganic nanoparticle;responsive polymer;responsive nanoparticle;chiral recognition;colorimetric detection
本项目的核心是响应性纳米粒子的研究。在本项目的支持下,我们通过“模块化”设计思路,发展了一种全新的三元响应性聚合物体系,创造性地在识别单元和功能响应单元之间引入介导单元,通过三单元间的协同氢键相互作用,利用响应性聚合物的构象变化成功实现了生物分子相互作用向材料表面宏观性质的转变。通过将无机纳米粒子和响应性聚合物有效复合,构建了一类新型的响应性纳米粒子,并将其成功应用于实际样本的可视化实时检测。这为新一代智能响应纳米粒子的开发制备开发提供了理论基础和技术储备。同时,借助“模块化”设计,我们将响应性聚合物引入到纳米通道中,实现了手性糖分子的高灵敏识别。本项目的另一主要研究内容是在分子层次上深入认识界面上的手性识别过程及其可能引起的变化。我们发现手性界面对于生物分子的吸附、组装及构象转变有着重要影响。通过立体选择性的弱相互作用,界面手性分子能调控多肽的在低浓度(体内浓度)下的组装,从而影响其在界面上的形貌。这对于理解生物分子在微观界面上的手性选择性识别及相互作用具有非常重要的意义,有助于手性识别界面的设计。相关工作在Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Comm.等杂志上发表。