中文摘要：

本项目首先利用同步辐射X射线吸收精细结构技术研究了催化金属离子在NaAlH4 吸放氢过程中的存在形式和催化机理；其次利用原位X射线衍射、差热法和热重法对催化加氢后的产物进行了物相和热力学分析，建立起能够定量区别催化剂功效的分析方法。对NaAlH4经多次吸放氢循环后的产物进行相分析和粒径分析，发现Al颗粒的团聚是NaAlH4吸放氢性能衰退的主要原因之一。为克服这一问题，本研究提出了一种基于有序介孔材料的空间约束法来限制NaAlH4和Al颗粒的团聚，以提高吸放氢动力学和循环寿命的新方法。研究结果表明1）Ti离子在掺杂和氢化过程中，Ti离子的化学价态降低（即被还原），并与Al原子结合形成Ti-Al团簇；2）该Ti-Al团簇是催化脱/加氢过程的活化中心，120 ℃为掺杂TiF3的NaH/Al的最佳氢化温度；3）将NaAlH4嵌入有序介孔二氧化硅的纳米孔道内，在吸放氢循环中，NaAlH4及其放氢后的产物始终保持在纳米尺度范围，因而可有效降低吸放氢温度，提高动力学。通过本项目的工作，获得授权的国家发明专利2项，发表SCI收录论文8篇，国际会议论文1篇，培养研究生、博士生共4人。