单分子荧光检测要求荧光染料具有良好的稳定性和高荧光效率,但目前最好的荧光染料也会发生光漂白或者氧化分解,严重影响了单分子荧光检测技术的进一步发展。本项目以罗丹明荧光染料为前体,在对荧光淬灭机理和光漂白以及氧化分解过程的研究基础上,揭示荧光染料的稳定性和荧光效率与分子结构之间的关系,设计合成含新颖的电子供体(双环胺及衍生物、四甲基久罗尼定及衍生物)和大空间位阻的电子受体的活性荧光染料,从根本上解决单分子荧光检测中荧光染料的稳定性和荧光效率问题,开发出具有良好的光稳定性、高荧光效率、荧光特性不受温度溶剂及周围环境的影响、吸收波长处于近红外光谱区域(>500nm)的新型荧光染料。本项目研究不仅可解决荧光染料的稳定性和荧光效率问题,还有助于加深对荧光染料构效关系的理解,为荧光染料的研究提供思路,为单分子荧光检测技术的发展提供支持。
Single molecular detection;organic fluorescent dyes;fluorescent quantum yield;stability;organic synthesis
单分子荧光检测要求荧光染料具有良好的稳定性和高荧光效率,但目前最好的荧光染料也会发生光漂白或者氧化分解,严重影响了单分子荧光检测技术的进一步发展。本项目以罗丹明荧光染料为前体,通过合成了不同结构的罗丹明染料,研究了它们在不同温度、不同溶液的光化学物理性质,揭示了荧光染料的稳定性和荧光效率与分子结构之间的关系。研究结果发现,扭曲分子内电荷转移理论是导致荧光染料荧光淬灭的主要原因,引起罗丹明染料发生氧化的主要机理是胺基供体的氧化脱烷基导致的。在此研究发现的基础上,设计了一系列221,321和331双环胺基供体,测定了该系列罗丹明和oxazine染料的光物理化学性质,发现该系列荧光染料具有良好的稳定性,其中221和321系列荧光染料具有较高的荧光量子效率,适合生物荧光的应用。在本项目的研究基础上,开发了多种荧光探针分子,用于氟离子、亚硫酸根离子的检测,并进行了生物应用。本项目的研究加深了对荧光染料构效关系的理解,为荧光染料的研究提供思路,为单分子荧光检测技术的发展提供支持。