中文摘要：

本项目围绕燃煤汞排放及其控制方法的前沿领域，针对以往研究中存在的关键科学问题，基于同步辐射单光子电离及超声分子束取样并结合飞行时间质谱技术对烟气单质汞与卤素组分（氯、溴、碘）多相反应进行深入，系统的研究。发展和建立检测火焰及烟气中重要活性物质的技术和方法；充分考虑壁面及固体表面影响，了解中间产物及终产物的成分，浓度，空间分布，结合量子化学过渡态理论及密度泛函方法，建立将均相模型与异相反应模型结合的单质汞与卤素组分深入、完整的多相反应模型。本项目在研究过程中引入燃烧学、分子计算科学、微观材料学等诸多领域的理论和研究方法，实现了学科的广泛交叉和自然融合，对于人们深刻认识燃煤烟气汞污染物形成机理，完善动力学模型和开发高效控制技术，都具有十分重要的理论与现实意义。

结论摘要：

针对在燃煤烟气汞污染与控制中起重要作用的卤素组分（氯，溴，碘）与单质汞的多相反应，通过设计实验和理论计算对气固多相氧化及吸附机理进行深层次的揭示，对获得廉价的脱汞固体吸附剂进行理论指导。本项目基于量子力学中的密度泛函理论以铁基吸附剂为例构建立了汞在固相表面的吸附和氧化反应模型，研究了可能的反应途径，获得详细反应步骤，深入探索其相互作用的机理，完成了卤素组分对汞转化影响较为系统的理论计算工作。并以此为基础尝试研究了较好汞脱除能力的廉价钙基类物质，以及卤素改性煤焦类吸附剂对汞的脱除效果和脱除机理。同时建立了在线监测汞的多相反应台架，开展了系统的设计实验，对多相反应过程中的重要的活性组分和中间产物进行研究，结合光电子能谱和程序升温还原、脱附等技术方法，对汞的关键转化点进行了清晰的探讨。并对各种路径及固体表面的影响进行了考虑，获得了各种因素，包括温度，烟气组分等对汞多相化学反应效率及速率影响规律。根据对单质汞和不同烟气组分多相反应步骤的研究成果，对提高烟气单质汞氧化程度，形成较易控制的氧化态汞有了一定技术支持。