全球气候变暖已成为国际热点问题,CO2因具有温室效应被普遍认为是导致全球气候变暖的重要大气成分。如何减少CO2排放,降低大气中CO2浓度,是当前人类面临的共同难题。本项目针对CO2减排的迫切需求,瞄准国际技术前沿,研究DBU(1,8-diazabicyclo [5,4,0] under-7-ene)基吸附剂吸附/再生循环分离、富集CO2的机理,揭示再生产物与CO2的反应动力学、速率控制机理及孔结构的变化规律,建立描述复杂孔结构、扩散及化学反应的数学模型;从晶体结构、孔结构及反应性的角度优化吸附/再生循环捕集CO2的操作条件和吸附剂孔结构;制备出有望大规模应用、高效廉价的可再生吸附剂,研究具有自主知识产权、经济高效的干法低温捕集燃煤烟气CO2新工艺,以适应我国现有的各种不同类型的燃煤锅炉,推动我国CO2减排技术的快速发展,对实现我国社会经济可持续发展和营造良好的国际环境具有重要意义。
CO2;DBU;adsorption;flue gas;low temperature
温室效应已成为全球性的气候问题,CO2是导致温室效应的主要气体,燃煤电厂CO2排放是温室气体最主要的排放源,约占CO2排放总量的30%。因此,如何高效、经济地捕集CO2对我国CO2减排及燃煤发电的可持续发展具有长远的意义。本项目将DBU(1,8-二氮杂环[5,4,0]十一碳-7-烯)负载于颗粒活性炭(GAC)和活性氧化铝(Al2O3)上,制备出不同负载率的吸附剂,借助扫描电镜、N2吸附仪、热重分析仪对吸附剂进行表征,进行常压固定床和流化床吸附CO2实验,研究吸附剂对CO2的吸附行为,分析影响因子对CO2吸附性能的影响,获得了有价值的实验数据,实现了CO2的高效捕集。 DBU基吸附剂制备及负载行为研究表明,浸渍液体积一定的情况下DBU在GAC和Al2O3上的负载率随浸渍液中DBU浓度增大而增加,DBU在GAC上的负载率为0-30%,DBU在Al2O3上的负载率为0-35%;DBU在GAC上的吸附行为拟合优度最佳的是Langmuir模型,DBU在GAC上吸附时单分子层吸附要多于多分子层吸附,且GAC对DBU的吸附点位分布较均匀。 DBU基吸附剂特征参数和热稳定性研究发现,DBU基吸附剂的比表面积、总孔容积和微孔容积均随着负载率增大而减小,平均孔径却随着负载率增大而增大,表明部分微孔因DBU吸附填充而转化为中孔或大孔;DBU基吸附剂在低于140℃时析出较少,超过200℃时大量DBU开始析出,因此,DBU基吸附剂在低于140℃时具有较好的热稳定性。 DBU吸收CO2性能研究发现,单位摩尔DBU吸收CO2量明显高于三种常用胺类溶液(ETH、DEA和TEA),且较文献中常用的MEA-MDEA复合胺溶液CO2吸收量高2.6-3.3倍,表明DBU溶液在室温下对CO2具有优良的捕集效率。固定床和流化床DBU基吸附剂吸附分离CO2性能研究表明,DBU基吸附剂对CO2具有较好的吸附性能,两种吸附剂CO2吸附容量均随DBU负载率的增加呈先增后减的趋势,高DBU负载率由于膜封效应导致CO2吸附容量减小。 SO2和NO对DBU-Al2O3吸附剂吸附分离CO2的影响研究表明,酸性干扰气体存在时,吸附剂对CO2的吸附穿透时间和饱和吸附量随着循环次数的增加而逐渐减小;酸性气体浓度较低时,对吸附剂的吸附性能影响较小;在相同浓度SO2和NO的条件下,DBU-Al2O3吸附剂更易吸附SO2。