中文摘要：

热电效应提供了一种在温差和电能之间直接转换的简便方法，可为日益增长的能源需求提供一种既方便又清洁的重要补充途径。要提高其转换效率就需要抑制热输运同时增强电输运，但两者之间很强的关联性使得在传统的体材料中要实现高效率(ZT>1)非常困难。分子结和纳米结构的使用为克服这一困难提供了新希望。一方面，结构失配引起的附加声子散射可以有效地抑制热输运，另一方面通过对分子结电子态的人工裁剪可实现电子的共振弹道输运或Fano 共振，从而大大增强其电输运。不同分子结构形的巨大多样性为实现高效热电转换提供了巨大的可能性。本项目将致力于两方面的工作，一是发展建立一套较完整的电声输运及热电转换的第一性原理计算方法和计算程序，二是对分子结的热电效应进行理论计算研究。将深入研究分子结电子态的调控和电极的特性对热电效应的影响，理解其中的物理机制，得出提高其效率的途径。

结论摘要：

分子结及纳米器件是未来器件小型化的主要方向，而单分子器件的使用则是其物理极限，分子结及纳米体系的电子、声子的量子输运行为是纳米科学包括分子电子学研究的核心课题之一。分子结及纳米结构中的电声输运过程只能通过量子力学来描述。现阶段，理论和计算研究扮演着极其重要的作用，可以帮助理解其中的基本科学问题、揭示实验背后的物理机制、以及进行器件的理论设计。本项目的研究内容包括两个方面（1）发展一套基于全量子力学理论的专业计算软件，用于研究分子结和纳米结构中的电子和声子的量子输运行为及其热电转换特性，（2）对一些具体的新型的分子结和纳米器件进行具体的数值计算研究。主要的研究结果包括（1）基于非平衡格林函数理论和密度泛函理论，本项目成功地自主开发了一个研究分子结及纳米结构中量子电声输运及热电转换的专业软件（GPET），并对其进行了全面的算法和代码的优化以及MPI（Message Passing Interface）并行化，（2）对一系列新的分子结和纳米结构的电声输运行为进行了全量子力学的计算研究，解释了相关的实验现象并对相关的器件应用提供了理论基础和指导。