中文摘要：

分子电子学自诞生之日起迅速发展，已成为一门21世纪的前沿交叉基础科学,受到了人们的广泛关注。尽管分子电子学的研究取得了一系列的研究成果，但这些研究还都是基础性的和探索性的，离分子电子学的真正实现还有很长的路要走。目前，分子电子学的研究集中在如何构建和测量这些以分子为核心的分子器件以及如何理解分子器件的电子行为，从而总结和提出控制分子器件工作的理论基础和模型。本项目以分子器件中的分子开关为研究对象，采用密度泛函理论与非平衡态格林函数输运理论相结合的第一性原理计算方法，研究原子掺杂和有机官能团取代两种调控手段对分子开关器件电子输运性质的影响。然后运用分子轨道理论、杂化轨道理论和电荷布居分析进一步揭示取代掺杂对分子开关性能调控的物理本质。为分子开关器件的深入研究和实用化提供更优化的结构模型、性能参数和物理原理。

结论摘要：

在国家自然科学基金的资助下，本项目在规定时间内圆满完成并取得一系列科研成果。我们的研究发现光致氢原子转移是N-salicylideneaniline分子器件电流开关转换的主要原因，氨基和硝基取代可以有效地调控器件的开关比；硼氮原子掺杂可以使分子器件的轨道和输运系数谱定向移动，从而调节分子器件的电子输运性质；对于同一种原子掺杂来说，分子上的掺杂位置也会改变掺杂效果，不能忽略；分子与电极的连接距离以及分子自身的连接位置，同样对器件的电子输运性质产生重大的影响。这些研究对于设计新型结构和功能的分子电子器件有重要的指导意义。