中文摘要：

多铁性材料研究是目前国际材料科学及凝聚态物理中的一个极其活跃的领域，在螺旋或圆锥状磁性ABO3型钙钛矿结构锰氧化物中由于自旋阻挫导致铁电性的机理研究则是其中需要探讨的重要问题之一。本课题将使用基于密度泛函并行计算的第一性原理结合量子格林函数理论进行。一方面采用广义梯度近似及赝势平面波法，对自旋阻挫采用超原胞的非共线磁性结构计算，探讨系统的电子结构、阻挫自旋排列及交换作用、铁电及相变，探讨该系统中磁电耦合的可能机制；另一方面通过考虑对称、反对称、偶极、自旋流、磁电耦合等的作用，利用场算符运动方程，引入双时量子格林函数，对关联作用采用合适的高阶退耦，对久期方程进行费曼图形分析和数值计算，研究自旋阻挫对晶格声子的作用、磁性相变、自旋波激发等；通过理论结果与实验比较，验证磁电耦合机理的正确性，进而研究材料的阻挫释放、磁电作用和多铁性质，理解磁性和铁电性共存及作用的物理本质，探索增强磁电调控的关健。

结论摘要：

磁性有序的钙钛矿材料的磁电、铁电以及磁性相关新颖性质的研究是国际材料学、凝聚态物理学和结构化学等领域研究中的一个极其重要的方面。多铁性材料中电极化和磁化之间的内禀耦合，不仅为材料在信息储存、磁电传感、自旋电子学设计等方面提供了更多的自由度和可能的应用前景，也大大拓宽了铁性材料的研究范围。本课题集中于磁性阻挫Mn氧化物中磁性阻挫驱动铁电极化的磁电耦合机理以及自旋-晶格耦合导致的晶体结构相变等方面的计算和模型研究。课题组基于密度泛函理论的第一性原理结合量子格林函数方法和唯像的理论模型，通过广义梯度近似和赝势平面波法，对手征性自旋引起的超大原胞进行非共线磁性结构计算和模拟。计算中考虑自旋轨道耦合，在位库仑等作用，探讨了在不同系统中由于磁电耦合作用导致的电子结构、能带结构、自旋排列及交换作用、铁电极化、自旋磁矩等多铁体系性质的变化。结合量子场论、热力学理论，从模型研究的角度深入探讨了结构相似的Mn氧化物外延体系中应力或应变导致的自旋、电极化态的变化，通过考虑自旋-声子等耦合，讨论了自旋阻挫态下极化产生的可能原因以及调控方式。系统研究得到首先，在Mn氧化物中，Mn离子的自旋有序方式对各原子的位置、晶体结构对称性、磁矩、电子态密度、能带结构、轨道杂化、离子的配位场分布、极化以及其宏观性质有极大的作用。调控外加应力或掺杂，可调控Mn离子自旋阻挫排列方式，改变自旋交换作用，驱动离子位置的变化，调节配位场和电子轨道杂化而改变晶体极化。其次，为了能得到具有更大磁电耦合效应的材料，我们以具有Mn氧化物类似结构的量子顺电材料EuTiO3为研究原型，系统研究了该类体系在自由态、外加压应力和张应力等不同情况下的电极化、磁性有序、轨道杂化平衡等方面的变化，通过理论计算和量子模型分析，运用恰当的耦合形式，我们得到了EuTiO3结构相变的驱动机制，验证了实验中得到的强烈的自旋晶格耦合效应。第三，我们得到了外加应力作用下，磁性形状记忆Mn系列合金的磁性和电子结构在由立方相到四方相结构的相变过程的变化规律和压力响应规律，发现该类体系在由奥氏体到马氏体变形过程中，伴随着正交钙钛矿中常见的Jahn-Teller畸变，我们从band Jahn-Teller键变化角度进行了详细理论分析。我们相信通过我们的计算和理论分析研究，一定能对探讨设计具有较大磁电效应的材料、实现场致磁电调控应用等具有重大理论意义。