中文摘要：

研制与搭建单分子荧光显微设备仪器，建设聚合物单链实验研究平台并成功开展关于聚电解质单链物理性质、聚合物单链表界面动态性质等方面的研究。实验上观察到聚电解质单分子链一级构象转变过程；发现区别于Manning模型的抗衡离子沉聚熵效应。研究液态聚合物界面单链动态性质，发现分子链运动速率与分子量仅有微弱关联，验证了de Gennes的理论模型；研究PNIPAM聚合物刷表面聚电解质单链运动速率的温度响应，揭示与LCST转变相关的界面分子摩擦机理。研究吸附于固-液界面的聚合物扩散运动，发现单链运动速率与分子链浓度的反常变化规律。研究界面结构化流体的性质，发现纳米结构化气液固三相接触线的微观形貌及对DNA分子链的取向排列效应。研究结果在J. Am. Chem. Soc., Phys. Rev. Lett., Macromolecules, Langmuir, J. Chem. Phys. 等刊物发表。

结论摘要：

以单分子荧光显微与光谱方法为手段，开展单链高分子物理的研究，分别在聚电解质单分子链及聚集态、表界面超薄膜聚合物动态性质的研究中取得成果 1. 关于聚电解质单分子链及聚集态性质的研究 在关于聚电解质单分子链的研究中，采用荧光关联光谱与光子计数直方图技术，系统研究了聚电解质单分子链构象及电荷状态、抗衡离子分布状况及其与分子链结构的关联，澄清了相关物理图像发现了聚电解质单分子链构象随分子量增加由棒状构象转变为无规线团构象的过程，证实了抗衡离子的增强吸附导致分子链电荷密度降低是构象变化的根源；证实了聚电解质抗衡离子云结构，成功测量了单分子链内不同位置的静电势，揭示了单分子链内部抗衡离子分布的非均匀性；观察到聚电解质抗衡离子的动态交换过程及随聚合物浓度增加的抗衡离子吸附增强效应。上述研究结果阐明了抗衡离子平动熵与分子链构象熵对于体系自由能的重要贡献，明确了“抗衡离子吸附”是描述聚电解质抗衡离子分布的正确模型，而非经典的“抗衡离子凝聚”模型。在聚电解质聚集态的研究中，发展了双色荧光关联光谱方法，建立了关联函数分析的理论框架，通过布朗动力学模拟与实验进行了验证，获得了多电荷体系多级动态松弛模式的微观信息；成功获得了高浓度聚电解质刷体系的抗衡离子运动速率，发现其抗衡离子分布并非传统模型的“完全束缚”情形，揭示了离子吸附而导致的溶胀增强现象。结果展示了真实聚电解质刷体系抗衡离子的分布图像。 2. 关于表界面与超薄膜聚合物单分子链段动态性质的研究在聚合物超薄膜体系的研究中，采用单分子荧光散焦成像方法，成功测量到超薄膜中单分子转动运动及其运动协同性，揭示了空间受限效应与分子链段运动的强烈关联，并对单分子链内不同位置的链段运动协同性进行了成功甄别。该结果展示了聚合物薄膜在远低于玻璃化转变温度下分子链段运动的解冻效应。在表界面聚合物动态性质的研究中，发现了固/液、液/液界面单分子链扩散运动的特殊离子效应，论证了Hofmeister序列离子对疏水相互作用强度的改变为其物理根源。成功研究了聚合物薄膜结晶过程中单分子链的输运性质，发现非晶区分子链扩散速率随着结晶的发展而降低的现象，证明了分子链构象随界面浓度下降而改变是输运速率降低的原因，该结果为认识超薄膜体系晶体生长速率的膜厚依赖性提供了实验依据。发表论文22篇，在国内外学术会议上作邀请报告10次，获得美国物理学会Fellow称号