本项目以IB族金属催化的碳-碳键形成反应为基础,以"配体-金属-水"三者的相互作用为研究核心,来发展新的、基于水相的碳-碳键形成反应。经过三年的研究,我们发现了一系列金、银、铜催化的水相中的新反应成功发展出了一系列基于"膦配体-银"催化体系的,橙酮类化合物的合成新方法,这是目前报道中最为高效的橙酮类化合物合成体系,其中包括a)水中银-膦配合物催化的、端基炔对水杨醛的加成-环化串联反应;b)水油两相中,银-膦配合物催化的分子内羟基-炔烃环合反应;c)水-油两相中、膦配体促进的、纳米银颗粒催化的分子内羟基-炔烃环合反应;以PyBox-Cu(I)为催化剂,发展了一个更为高效的邻炔基苯甲醛、炔烃和芳胺三组分串联加成-环合反应,用于制备二氢异喹啉衍生物。更为重要的是,我们在研究中首次发现了有机反应中配体对银纳米颗粒催化剂的修饰与调控作用;首次发现了IB族金属纳米颗粒催化剂中的复合催化效应。该"配体-IB族纳米颗粒-载体"催化体系在目前的初步研究中展现出许多有趣的特性,为我们进一步研究开拓了视野,提供了一个崭新的研究思路。
英文主题词IB group metals; aqueous media; carbon-carbon bond formation; nanoparticle catalyst