中文摘要：

甲烷分子不仅在分子动态学研究领域里是多原子分子研究的样板分子，而且是工业催化中最重要的化工原料。甲烷分子和表面相互作用的研究，尤其是量子态控制的甲烷分子与表面相互作用的研究不仅对理解表面对于分子反应影响动力学过程，而且对于催化领域了解催化剂，助剂等的微观反应机理将提供一些非常有用的参考。本项目计划在实验室2011年底前建成的一套表面散射动力学研究装置上，结合甲烷分子单量子态的制备技术，利用四级杆质谱仪以及飞行时间质谱仪研究量子态控制的甲烷分子与表面尤其是二氧化钛表面碰撞过程中的弛豫、演化、反应，及其对分子传能、反应、电子激发的影响，发现量子共振、干涉、非绝热等新奇的量子现象，探索控制分子反应物的量子态来控制产物的通道以及产率，理解其中的动力学以及催化机理。

结论摘要：

钴基催化剂是一种重要的费托合成的催化剂，具有稳定性高，受水气影响小等特点，在工业催化上取得了成功！但是起反应机理仍然催在很多的争议！李微雪教授在JACS等杂志上发表了系列CO或者是H2在钴的不同晶面上的研究，发现CO在HCP和FCC晶面上的反应路径不同，CO在这些表面上的吸附能（adsorption energy）相近，但是解离的活化能(activity energy)差别很大，认为后者是引起CO在钴表面反应容易与否的最主要的原因。 我们的实验结果发现，CO在Co（11-20）表面上的吸附能相对李微雪的理论计算小很多，而且相对Co(0001)面上的吸附能低很多，对H2在这两个晶相上的TPD结果也发现类似的情况，原因可能是我们实验的覆盖度要比理论计算的覆盖度大很多，因此理论计算可能需要考虑覆盖度增加的影响！ 相比于背景吸附，脉冲分子束是一种非常有效表面吸附方式，不仅快，而且不破坏超高真空。此外它在表面的峰值碰撞概率相当于接近1torr量级的真空度，因此这种方式结合一些原位表征方法可能可以用来研究一些近常压的催化反应过程！此外分子束的平动能，转动能，振动能都是可以控制的，因此非常适合来探测表面的一些基本过程！ 我们的一些TPD实验结果发现，在其他条件完全一致的条件下，对比非分子束方法以及脉冲分子束方法在Co(11-20)表面共吸附CO和H2，发现二者区别极大，后者有明显的水的生成，而前者几乎没有！原因可能是脉冲分子束方法的在表面碰撞概率很大，因此传能的机会要大得多，使得反应发生！进一步的一些原位探测的实验研究是很有必要的。