中文摘要：

太阳能的开发利用是解决人类能源问题的重要途径。近年来，染料敏化太阳能电池（DSSC）和太阳能光催化分解水制氢成为太阳能利用方面两个新的研究热点。如何获得有效的光致电荷分离态是上述太阳能转化过程中至关重要的问题。本项目将利用不同时间分辨的各种瞬态光谱技术，测量染料敏化的TiO2颗粒、光解水制氢的光催化剂等体系的光致电荷分离与湮灭过程，以及相关的其他超快动力学过程。研究光致电荷分离的动力学机理。同时结合激发态量子化学计算，通过分析光敏剂结构、异质结与异相结以及电子授受体间结合方式等结构因素对电荷分离态生成效率与寿命的影响，讨论上述材料的太阳能转化效率与结构的关系。为研制更高效的太阳能转化材料提供理论支持。

结论摘要：

本项目主要是利用时间分辨光谱实验技术，结合量子化学计算，研究染料敏化太阳能电池、光催化体系等太阳能转化过程中光致电荷分离等激发态超快过程的动力学机理及其与结构之间的关系。取得了如下的研究进展根据光合作用中天线分子吸收太阳光的原理，我们在敏化剂中引入三苯胺基作为天线分子。从理论和实验上证实了，所引入的天线分子多吸收的太阳能，能够通过内转换，用分子内电子转移将其输送到TiO2颗粒，进而提高了TH305染料的太阳能转换效率。我们采用飞秒瞬态吸收以及含时密度泛函TDDFT的方法对染料敏化太阳能电池的敏化剂HY103、Hy04的激发态动力学特征做了详细的研究。研究发现HY103激发态的寿命极短，只有13ps左右，激发态的绕碳碳双键扭曲运动是造成其激发态短寿命的主要原因。我们针对TiO2催化剂带隙宽度（约3.23 eV）大，光吸收效率低的缺点，设计了(Mo(s) + C(s)), (W(s) + C(s)), (Nb(s) + N(s))和(Ta(s) + N(s))等四种共掺杂的催化剂。理论研究表明在TiO2中同时引入 C 和 W，可以有效地提高可见光的吸收，并且一定程度上提高了TiO2的还原力，因此有利于TiO2光催化性能的提高。