亚硝基、硝基和氨是水中常见污染物,去除这类化合物有生物法或化学法。氨的厌氧氧化(ANAMMOX)可由特殊微生物酶催化,以亚硝基-氨为电子受-供体,产生氮气实现水体脱氮,适合处理高浓度含氨氮废水。本申请拟研究水中无机氮的光催化氧化及还原耦合脱氮,重点是光催化纳米材料与反应和N2选择性。光催化还原(亚)硝基为氨或氮气或光催化氧化氨形成(亚)硝基和氮气有文献报道。用纳米二氧化钛基贵金属掺杂催化剂可以实现水相氨到氮气的光催化氧化和氧化态氮的光催化还原。以同时除去氧化态氮和氨氮为目的的光催化耦合氧化还原反应研究尚不多见。拟用纳米含钛、氧化钛等复合材料及性质调控来催化实现该光反应。由铵离子和(亚)硝态氮负离子分别捕获光生空穴和电子,并主要形成N2,从水中彻底脱除含氮化合物。试验得到该反应高效、高选择性进行的最佳纳米复合催化材料结构及组成。优化反应条件,研究反应过程机理、特殊化学成分等因素对反应的影响。
研究系列催化剂光催化氧化氨氮及其耦合还原氧化态的亚硝酸氮或硝酸氮形成氮气的反应机理和水体脱氮效果;找到了具有高效耦合氧化还原反应能力、将光生电子和空穴分别用于还原亚硝酸氮、硝酸氮及氧化氨氮的合适催化剂组成、反应条件(添加亚铁离子、pH范围、去除溶解氧);适当的光催化还原沉积反应和时间控制(银和铂掺杂及粒子大小形貌),直接影响催化剂光吸收范围和活性;得到最好脱氮效果(20瓦)紫外杀菌灯照射反应2小时去除水中69% 无机氮;亚硝酸氮、硝酸氮均可和氨氮发生耦合氧化还原反应形成氮气而脱氮;稀土金属掺杂催化剂有很好催化活性和水体耦合脱氮效果;以低浓度铈和银离子混合掺杂(各0.1%)效果最好,可达到70%脱氮效率;加入甲酸调节PH先将氧化态氮还原,后提高溶液PH到弱碱性范围氧化脱氮,能较好去除无机氮;硫化镉/二氧化钛、沸石/二氧化钛/金属掺杂都能取得较高的氨氮氧化效果;对水中无机硝酸氮光催化还原净化研究得到零价铁掺杂、银掺杂、银铜复合二氧化钛有较高去除硝酸氮活性。对气相沉积制备纳米中空纤维催化剂和纳米复合催化剂进行研究,有专利3项;总论文18篇SCI EI收录9篇,最高影响因子2.497