中文摘要：

使用CaO吸收煤气、烟气中的CO2具有原料易得成本低、可在高温下进行的特点。但以获得高/纯浓度的CO2为目的，在纯CO2气氛下进行CaCO3分解再生CaO时，温度必须在1000℃以上，不仅耗费大量能量，得到的CaO活性也很低。本项目提出CaCO3的热分解在高水蒸汽分压的CO2气氛下进行的技术思想，研究采用燃烧含C燃料的内加热方式、在Steam/O2 和CO2/O2的气氛下CaO再生的机理和燃料的燃烧特性等，包括（1）高水蒸汽分压下CaO活性得到提高的化学本质；（2）含C燃料富氧燃烧时是否与高浓度水蒸汽发生反应，即CO的生成机理；（3）燃烧后CO2气体中可燃气如CO的存在及其浓度变化；（4）煤灰对CaO产品品质的影响、煤中的S和N的转化历程与在各生成物中的分配以及分离方法探讨；（5）CaO活性提高的经济性分析。为将低成本高活性的CaO实际应用于我国紧迫的CO2减排上提供理论与技术支撑。

结论摘要：

基本完成任务书要求内容，只是根据实际研究新发现将原计划的“高水蒸汽分压下CaO活性得到提高的化学本质”研究内容调整为“水蒸汽对碳酸钙煅烧-碳酸化-水合反应行为的影响”，实际包含了CaO活性提高的本质研究，并增加Ca(OH)2吸收CO2反应动力学和高强度Ca(OH)2吸收剂制备的内容。原先认为经过中间产物Ca(OH)2分解后得到的CaO比表面积比原始CaO更高，故具有更高活性。实际上水蒸汽活化CaO不仅与瞬态Ca(OH)2有关，还与CaCO3煅烧过程中的传热传质有关。首次采用O同位素示踪法研究石灰石分解过程中煤的燃烧和气化反应机理发现，O2/CO2/steam气氛下水蒸汽确实参与了煤燃烧反应，即示踪重水的18O与C首先在煤粉颗粒内部反应生成C18O，然后扩散至煤粉表面发生边界层反应，转化成C16O18O（CO2），反应过程既消耗了H2O（气化反应），又生成了H2O（H2燃烧），这是本项目最大科学发现。 O2/CO2/steam气氛下煤灰中S虽有部分与CaO反应生成CaSO4，但大多数的CaSO4与灰分残留在细颗粒态CaO产物中，即流化床反应器的旋风分离器中，对实际使用的大颗粒态CaO活性影响很小。增加O2和Steam供给能降低煅烧和燃烧过程CO、H2和SO2的排放，使CO2纯度增加，提高系统能量利用率，但会使NO排放增加。 Ca(OH)2吸收CO2动力学研究新发现Ca(OH)2 与CO2首先生成了中间物质Ca(HCO3)2，但它迅速分解释放出H2O，CO2吸收反应同时包含Ca(OH)2与CO2直接反应、Ca(OH)2分解反应和CO2被生成CaO吸收反应。提出利用高压水蒸汽制备高强度Ca(OH)2新方法。水蒸汽分压增加会使吸收剂孔隙率降低、Ca(OH)2吸收剂强度增加。但反应温度升高，虽促进了CaO与Ca(OH)2之间的循环可逆反应，但使Ca(OH)2颗粒强度下降。使用Aspen Plus对整个CaO再生系统的能流和物流进行模拟，比较O2/CO2/Steam和O2/CO2气氛下整个系统的能量损耗率。结果表明，O2/CO2气氛下能量损耗率较低，但从单位活性CaO的能量损耗率来说，O2/CO2/Steam气氛会节约系统的能量。培养青年教师1名、博士研究生1 名、硕士研究生3 名。发表学术论文17 篇（其中SCI 论文5 篇），申请发明专利1项。参加学术会议6次。