中文摘要：

在原子操纵过程中，可逆原子纵向过程相对与横向过程有着较高的操纵效率，更重要的是表面三维纳米结构的修饰和构造纵向过程是必不可少的。但可逆原子纵向过程相对比较难实现，通常需要有外加的强电场，从而限制了操纵的可靠性和适用范围。基于多原子针尖探针对原子吸引力的特点，我们提出了一种只需依靠原子间相互作用而实现可逆纵向操纵的新思想。本项目将通过各种不同的体系研究基于这一思想的具体操纵方法，包括探针种类和结构，操纵的可靠性和精度等等，这些体系包括各种金属表面、石墨烯表面等等。在此基础上进一步研究利用这种新的纵向操纵方法实现表面纳米结构的修饰和构造，其中包括表面三维纳米结构的人工构造，石墨烯表面的修饰和掺杂等等。基于以上操纵过程，给出这种新的可逆纵向操纵的条件和表面性质的一般性联系。不同条件下可靠地实现可逆原子纵向操纵无疑对于人们精确地获得各种纳米结构，进而获得不同功能的纳米器件有着重要的意义。

结论摘要：

自Eigler等人使用扫描隧道显微镜探针实现了对单原子的操纵以来，单原子操纵技术在过去十几年的时间里一直是表面科学的研究热点之一。这种技术使得人们有可能以自下而上的方式构造各种理想的纳米结构和器件。目前，扫描隧道显微镜探针和原子力显微镜探针是原子操纵的两种常用工具。利用显微镜的探针人们可以对吸附在材料表面的单个原子进行横向和纵向操纵。本课题基于理论计算和模拟着重研究了一些新的可逆纵向操纵方法，涉及平整表面和台阶表面上的原子。基于新的纵向操纵方法，研究了其在纳米结构构建、修饰、单原子掺杂等方面的应用。 为此目的，基于半经验势和第一性原理计算方法我们首先研究了六种不同表面(Cu,Pt, Al, Pd, Ni, Au)横向操纵的可靠性。操纵的可靠性无疑是原子操纵的一个重要问题，这是原子操纵技术能否得到实际应用的关键。本研究给出了探针结构，探针高度和探针方向对操纵可靠性的影响，并揭示了其中的物理机制。我们考虑了三种探针结构，即单原子，双原子和三原子针尖探针。相对于单原子探针，双原子和三原子探针都能够提高操纵的可靠性，原因在于两种机制的作用，分别是增强的相互作用机制和原子悬浮机制。 基于三原子针尖探针的可靠性和力学特征，我们在平整和台阶表面上提出了一些新的可逆纵向操纵方法。在平整表面, 如Cu(111)，我们在吸附原子-表面相互作用较弱的吸附位把原子提起，而在fcc位把原子释放。在台阶表面，如Al, Pt(111)，使用三原子探针我们能够把吸附在台阶边沿的甚至是台阶本身的单个原子提取出来，而以一定的方式我们又可以把吸附原子从探针释放到台阶表面。这种方法同样不依靠电场或者电流的辅助，只需要对探针的位置进行适当的调节，因此简单而且易于控制。 最后，利用这些新的可逆原子操纵方法，研究了在纳米结构修饰/构建、单原子掺杂等方面的应用。例如我们成功的通过这种可逆原子操纵实现了一个表面六角形团簇到三角形团簇的构建或转换。分子动力学模拟表明整个修饰过程即使在非极低温度下，如100K，也能顺利的完成，反应了操纵过程有较强的抗温度干扰性，从而为实际应用提供了可能。另外，基于第一性原理计算，我们提出并在理论模拟中实现了台阶表面特定原子的替换单原子掺杂。在Al(111)表面，通过Al三原子针尖探针纵向提取特定的原子，然后再原位掺入杂质原子。