中文摘要：

铀钚气溶胶一直是辐射防护重点关注的放射性气溶胶。随着气溶胶过滤净化技术的广泛应用，核设施等排放的放射性核素总量有限，经环境空气稀释后浓度进一步降低。但国外研究发现，滤材上收集的α核素由于α recoil而迁移甚至穿透滤材。项目组近期发现，钚处理设施高效过滤器下游尾气的钚浓度高于本底，判断穿透的钚粒子不大于10nm。由于数纳米粒子的行为与气体分子相似，理论预测滤材对其的过滤效率逐渐降低甚至失效。现有检测手段受限于粒径探测下限或灵敏度，难以观察到穿透滤材的核素。它们释放到环境中并长期积累，可能造成严重危害。因此，亟需发展环境铀钚气溶胶的高灵敏质谱实时监测技术，满足快速监测与安全评估的需求。与现α放射性气溶胶连续监测仪相比，本技术的响应快、灵敏度高、检出限低，不受氡子体的干扰，特别是采用气溶胶直接进样方式，能避免过滤取样时纳米粒子的漏捕以及气瓶取样时的粒子损失问题，是一种高灵敏的辐射防护技术。

结论摘要：

铀钚特别是钚气溶胶具有化学毒性和吸入内照射危害，随着核能与核技术的快速发展，对铀钚气溶胶特性与防护的研究需求变得日益迫切。钚衰变时会释放出纳米团簇，α反冲效应会造成滤材收集的钚颗粒迁移甚至穿透滤材。目前，对数纳米粒子的过滤理论仍不完善，相关净化技术亟待发展，主要瓶颈是缺乏高灵敏的监测分析手段，难以检测粒径更小、浓度更低的气溶胶，限制了对它们的特性行为研究、过滤净化技术发展、以及毒理学安全评估。针对现有α放射性气溶胶连续监测技术的不足，本项目瞄准发展基于高灵敏的ICP-MS的铀钚气溶胶在线分析技术，目的是发挥其响应快、灵敏度高、检出限低，不受氡子体干扰等优势，回答①环境气溶胶如何在线连续引入常压离子源，②如何克服基体效应和进样条件波动以实现定量分析，③质谱仪对不同大小颗粒物的响应差异及原因。完成了（1）研制出一套环境气溶胶富集进样系统，初步实现了L/min级流量的环境气溶胶取样，能够实现定量分析。对质谱仪所在洁净室环境气溶胶进行离线和在线监测对比初步研究，在线监测时对238U的背景等效浓度为1.1×10-9 g m-3。（2）Si是常见环境气溶胶的主要基体，大量进样时存在基体效应。完成悬浮液雾化进样亚微米—微米级石英标准粒子的脉冲信号检测，仪器对大至1.57μm的石英粒子的响应线性仍然很好。（3）为获得颗粒物的同位素指纹信息，建立利用MC-ICP-MS进行悬浮液单颗粒检测和高精度同位素分析的技术。对0.1~1范围170Er/166Er、168Er/166Er、167Er/166Er比值的精度均优于3‰，10-2量级164Er/166Er比值的精度优于2%，还能测量10-3水平的162Er/166Er比值。该技术适用于130nm~数μm范围单颗粒检测和同位素分析。（4）研制出一种基于蒸发－冷凝原理的纳米气溶胶发生器，能输出准单分散、较高数浓度的纳米气溶胶，具有成本低、性能可靠、使用灵活等优点。本项目将环境中铀钚气溶胶ICP-MS在线分析技术由单颗粒计数、总量与核素浓度测定拓展到单颗粒基体元素分析和同位素比值高精度分析，分析对象由人工发生的氩气溶胶拓宽到实验室真实环境气溶胶和悬浮液颗粒物，进样方式由氩气载带颗粒物拓展至环境空气气溶胶直接进样。至此，大大提高了ICP-MS用于颗粒物在线定量分析的实用性，为下一步深入开展分析机理研究和监测应用实践打下了基础。