中文摘要：

薄膜生长过程中，基底上会生成各种尺度的纳米粒子，纳米粒子表面吸附原子的扩散就直接决定了薄膜生长形态。在原子尺度上对其进行研究有助于理解薄膜的生长机理并达到人为控制其生长形态的目的。各种实验研究发现纳米粒子尺度、构型及表面应力对原子扩散有较大的影响，实验很难对这些影响因素进行全面细致的研究，因此利用计算机对其进行原子模拟研究有重要意义。本项目以FCC结构的Cu、Pt与BCC结构的W、HCP结构的Re为实例，利用合适的描述原子间作用的嵌入原子模型结合分子动力学与蒙特卡罗方法，从动态与静态两个方面研究原子在纳米粒子表面的扩散，根据原子运动轨迹和组态演变规律探讨其扩散行为，从而获得薄膜生长形态与生长温度的定量关系。在此基础上讨论原子排布结构、纳米粒子尺度与表面应力对原子扩散行为的影响，从而为改进和优化薄膜合成工艺、人为控制薄膜生长形态，提高薄膜质量提供理论指导。

结论摘要：

本项目以体心立方（BCC）的钨，面心立方（FCC）的铜与铂，六角密排（HCP）结构的铼为实例，应用嵌入原子方法，从动态与静态两个方面研究了吸附原子在纳米粒子与台阶表面的扩散行为。据此分析了纳米粒子构型随实验条件的演变规律，获得了与实验相符的结果。研究发现，吸附原子穿越BCC与FCC纳米粒子台阶，经交换机制进行，且这类扩散都需要克服附加势垒，此附加势垒与纳米粒子构型、应力及粒子尺寸有关。对FCC结构的金属铂在截角八面体纳米粒子表面的自扩散行为发现，吸附原子从{111}面到{100}面的扩散势垒随粒子尺寸增加而增加，而从{111}面扩散到相邻的{111}面的势垒相对更高些。由此可预测较低温度下大尺寸的截角八面体纳米粒子（原子数大于2000）是稳定结构，这个结果与实验相符。当温度升高后，计算的扩散势垒又表明二十面体与八面体结构的纳米粒子更稳定。对Pt在立方八面体与截角十面体纳米粒子表面的自扩散研究发现，吸附原子只能在较高温度下穿越台阶。在较小尺寸下，截角十面体结构比立方八面体更稳定，我们的研究与实验相符。对体心立方结构的钨在菱形十二面体的纳米粒子表面的自扩散研究发现，吸附原子穿越两个{110}面之间的台阶的势垒很高，低温下几乎不可能发生。因此菱形十二面体纳米粒子将一层层地生长，由此说明其结构是稳定的。对HCP结构的Re在立方六面体纳米粒子表面的扩散研究发现，吸附原子穿越台阶可能有多种路径，都经跃迁机制进行，并且具有较高的势垒。由计算的势垒，我们推算出在各种温度区间，纳米粒子可能具有的结构。在对扩散行为进行充分研究的基础上，我们模拟了Fe，Ni与Mg在Al的1289个原子的截角八面体的纳米粒子的生长。结果表明核壳结构的Mg-Al纳米粒子能形成，其他两个合金系统则不能得到核壳结构。本项目的研究，充分说明了扩散与纳米粒子构型的关系，研究结果将为改进和优化纳米粒子制备工艺，人为控制纳米粒子生长形态提供理论指导。