柔性石墨烯薄膜在未来的柔性能源存储和转换设备以及柔性显示器件中起着非常重要的作用。发展石墨烯的低温制备方法可以实现柔性石墨烯薄膜在柔性基底的直接制备,从而避免石墨烯从硬质基底上转移到柔性基底上的过程带来的不利影响。本项目拟开展低温催化还原氧化石墨制备柔性石墨烯薄膜的研究,并研究催化剂种类和各种条件对薄膜性能的影响。研究的主要目的是实现柔性石墨烯薄膜的低温直接制备并初步了解氧化石墨的还原机理。本项目要解决的关键科学问题为在低温还原过程中氧化石墨如何失去其含氧官能团并恢复石墨烯的结构以及在固态的氧化石墨烯薄膜的还原如何发生。低温催化还原氧化石墨制备石墨烯不但具有科学研究价值,而且对柔性石墨烯薄膜的制备及应用也具有非常重要的意义。本项目的特色在于低温催化还原氧化石墨制备柔性石墨烯薄膜是一种绿色和高原子经济性的途径。
graphene;catalytic hydrogenation;graphene oxide;flexible devices;Pt-group catalysts
石墨烯作为一种具有多种特性的二维材料,在电子输运,窗口电极和传感器等领域具有广泛的应用前景。以石墨为原料,经过化学氧化剥离和还原步骤得到石墨烯是一种易于量产和成本低廉的方法。然而,目前大多数还原剂包括肼,氢碘酸和金属还原剂等具有毒性、腐蚀性或者原子利用效率极低等缺点。为了克服这些还原剂的缺点,本项目采用氢气作为还原剂,利用铂族贵金属作为催化剂实现了氧化石墨烯的氢化还原,不但避免了毒性、腐蚀性和低原子效率等问题,而且实现了液相和固相两种状态氧化石墨烯高效绿色的室温氢化还原。多种表征结果包括元素分析,X-射线衍射,红外光谱,X-射线光电子能谱,拉曼光谱以及原子力显微镜等表明,通过对氧化石墨烯的室温催化氢化还原,不但实现了石墨烯结构的恢复,而且其中的氧含量大大下降;更重要的是,通过对固态氧化石墨烯薄膜的催化氢化还原获得了柔性石墨烯导电薄膜,实现了本项目的主要目标。在此基础上,研究了不同催化剂比例,反应时间和氧化石墨烯厚度等参数对得到石墨烯薄膜的透光性和导电性能的影响,其电导率可达460 S/cm,且薄膜的电导率不受薄膜厚度的影响。本项目所研究得到的透明导电石墨烯薄膜具有非常好的柔性性能,曲率半径为5毫米的情况下弯折2000次,未观察到其导电性能的明显变化。利用得到的柔性透明导电石墨烯薄膜组装了可良好工作的柔性电致变色器件和触摸屏,表明本项目发展的柔性石墨烯薄膜在未来的柔性光电器件和设备中有广泛的应用前景。本项目的科学意义在于发现了氧化石墨烯可用铂族贵金属室温催化氢化还原这一科学事实,并揭示了氧化石墨烯催化氢化还原的规律;本项目利用这一事实和规律发展了石墨烯的新型制备方法,为石墨烯材料在光电和传感领域的进一步应用奠定了良好的基础。通过本项目研究,发表研究论文3篇,获得中国发明专利授权2项,申请两项国际专利,获得日本专利授权1项。