中文摘要：

含铝亚稳态分子间复合物具有极高的能量释放率、超常的燃烧效率和低敏感性等优势，在国防等应用方面有重要价值。由于它的反应是纳米尺度上的固-固反应，反应过程涉及复杂的结构变化、能量输运等，无论是对理论还是实验来说都是一个挑战。因此对其反应机理进行研究, 具有很重要的应用背景和重要的科学意义。本项目研究Al/Fe2O3, Al/MoO3等在冲击加载下的动力学过程和冲击诱导的化学反应机理。在量子力学计算的基础上，构造能够描述化学反应的相互作用势。分别采用第一性原理分子动力学和经验势分子动力学方法，对其在冲击作用下的电子结构变化过程、冲击起爆反应机理进行研究。对Al/Fe2O3, Al/MoO3在多尺度水平模拟冲击作用下纳米颗粒分裂、熔化、质量扩散和能量释放过程，进而研究点火时间、化学波阵面传播速度以及反应速率等与粒子尺度的规律性关系。研究结果对理解纳米含能材料的性能和预测物质的反应特性有重要意义。

结论摘要：

含铝亚稳态分子间复合物涉及的反应是纳米尺度上的固-固反应，其反应过程涉及复杂的结构变化、能量输运等，无论是对理论还是实验来说都是一个挑战。因此对其反应机理进行研究, 具有很重要的应用背景和重要的科学意义。本项目开展了对铝热反应的反应机理和反应特性在中大规模体系下进行分子动力学模拟的研究。对铝热反应的分子动力学势模型进行了研究和验证，确定了ReaxFF动态反应力场为分子动力学模拟的势模型。基于量子力学第一性原理，研究其在冲击作用下ps时间尺度的反应过程；基于大量的量子力学计算结果，特别是原子结构的时间演变过程和电子结构的变化特征，构造了能够描述化学反应的相互作用势ReaxFF，优化了相应的势参数。选定并建立了以LAMMPS为基础的中大规模分子动力学模拟计算的基础平台，为了更高效地使用其中的ReaxFF势进行模拟和数据分析，对LAMMPS的源码进行了修改，并开发了一套相应的前期和后期数据处理工具软件。应用所选势模型和组建的模拟平台对含铝亚稳态分子间复合物（Al和Fe2O3，Al和MoO3）的热反应和碰撞反应机理和特性进行了原子分子层面的分析和研究。本项目建立的研究方法和工具能以非常高的计算精度/计算成本比对中大规模（达10万以上原子量级）的体系的初始反应动力学过程进行模拟研究，从而突破了常见理论研究中因受到体系规模限制而不能较好地结合实验研究的现状，使得从少原子体系、纳米以及介观尺度上对铝热反应进行微观模拟研究成为可能。由于目前铝热反应的实验研究和应用的前沿基本上在纳米尺度，本项目通过提高计算精度／成本比，扩展模拟体系规模，能在纳米尺度对铝热反应进行原子级别的模拟，通过结合实验领域中最新的研究结果，获得了纳米尺度铝热反应机理和反应特性在原子层次上的新认识。