大气污染已成为环境保护中最为人们关注的问题之一,其中氮氧化物NOx(主要NO和NO2)是大气分子污染物的重要防治对象之一。实践证明,采用固体吸附是治理NOx的有效手段。空心球及介孔材料具有密度低、比表面积大等优良特性,经过改性处理(如负载、掺杂等)能有效改善材料的吸附性能。本项目拟以新型的纳米结构金属氧化物空心球及螺旋形介孔材料的制备、改性及其对氮氧化物吸附性能为研究对象,以筛选出结构和性能稳定且具有优良可逆吸附特性的吸附剂为目标,运用TPD、原位红外等多种谱学手段,系统研究纳米氧化物材料的特殊形貌、表面物种的存在状态及改性处理对吸附性能的影响,探讨其吸附-脱附的微观机理。通过本研究有望为开发NOx废气处理的新型高效吸附剂提供相关的科学依据,推进环境保护技术的进步,为国民经济发展做出贡献。
以新型纳米结构金属氧化物空心球及螺旋形介孔材料的制备、改性及其对氮氧化物吸附性能为核心,采用XRD、TEM、TPD、原位红外等多种表征手段,系统考察纳米结构材料的制备规律,研究纳米氧化物材料的特殊形貌、表面物种的存在状态及改性处理对NOx吸附性能的影响,探索NOx在不同材料表面随温度的变化特性,为开发新型高效NOx吸附剂提供相关理论依据。结合目前NOx排放的主要来源固定源(燃煤电厂)和移动源(汽车尾气)以及吸附分子活化在催化中的重要应用,对原计划中的氮氧化物吸附性能进行了部分调整(在研究NOx吸附性能的同时辅以研究NO+NH3+O2和NO+CO模型反应)。同时,将纳米暴露晶面这一当前研究热点与空心球结构联系起来,在材料制备方面进行了拓展。总的来说,过去三年中,相关开展的工作主要围绕两大方面进行(1) 新型纳米结构金属氧化物空心球及介孔材料的制备和性质研究; (2)系列材料表面氮氧化物的吸脱附机制及其催化消除性能研究。经过三年的努力,目前我们较好的完成了拟订计划,取得了一定进展,已经发表SCI论文35篇,申请专利10项,授权2项,另有3篇论文处于审稿状态。