中文摘要：

针对具有重要理论意义和广泛应用前景的分子尺度器件，以非平衡格林函数输运理论、从头计算的量子化学计算方法、分子动力学方法为基础，发展物理模型和计算方法，建立能处理基于弱相互作用的分子尺度器件中电子传输性质的理论模型和计算方法，研究其电荷传输机理并设计高性能分子器件。重点研究如下问题（1）如何从理论上合理描述微观分子与宏观电极之间的弱耦合相互作用、分子与分子之间的非键相互作用、声子对电子的非弹性散射效应、以及电荷通过分子传输过程中的结构重整；（2）如何通过分子材料设计和调控有机共轭分子间相互作用，实现对分子材料性能的调控和分子器件对外场的快速响应；（3）如何构建性能优异的可逆开关、整流、传感等功能分子器件,并从结构和外场对其性能进行有效调控。旨在从原子、分子层次揭示其弱相互作用下分子器件中的电子传输机制，从原理上设计具有新型结构的高性能分子器件。

结论摘要：

基于弱相互作用的分子尺度器件电子输运性质是分子电子学领域的前沿研究热点。电极与分子通过弱相互作用构筑的分子器件，其能级不像强耦合分子器件那样由于与电极的强相互作用而导致能级明显展宽，分子材料的本征性质被更好地保留了。但基于弱相互作用构建的分子器件，由于分子尺度结构和接触环境以及分子与分子之间相互作用的复杂性，其电荷传输机理，远远没有弄清楚，许多问题有待进一步的研究。本项目运用量子输运理论和从头计算的量子化学计算，结合分子动力学方法，系统地研究了弱相互作用下分子器件中的电荷传输机理，获得了一些具有重要科学意义的成果，主要有（一）建立了基于弱相互作用分子尺度器件的物理模型，系统研究了分子与电极的弱耦合相互作用、分子与分子之间的非键相互作用、声子对电子的非弹性散射对器件电子输运性质的影响。主要结果有（1）基于铁卟啉碳纳米管弱耦合分子器件的设计、电子输运机理与性能调控；（2）调控分子间弱相互作用实现分子器件基尔霍夫定律；（3）分子尺度体系中电声耦合相关的非弹性电子输运机理研究；（4）Jahn-Teller 效应诱导弱耦合下单分子库仑阻塞器件负微分电阻等。（二）系统探索了掺杂、分子裁剪、构筑异质结、或引入功能基团等分子工程对分子器件电子输运性质的调控机制，设计了具有如整流、开关、负微分电阻、自旋过滤等优异电学性能的分子器件物理模型，探索了多功能、与外场快速响应的分子器件，并探索了其物理机制。主要结果有（1）过渡金属酞菁分子器件巨磁电阻效应与自旋开关机理研究；（2）氟化硼氮纳米带自旋过滤与负微分电阻机理研究；（3）稳定的分子开关器件设计与调控；（4）裁剪和掺杂调控石墨烯纳米带分子器件的自旋过滤与整流行为；（5）负微分电阻和分子开关器件的电极调控机制；（6）基于双苯分子的多功能分子器件设计与性能调控；（7）二维纳米带异质结边界效应对电子输运性质的调控等。（三）研究了分子尺度器件中声子输运性质及其对热电性能的调控机制。主要结果有 （1）石墨烯纳米带声子输运与热电性质研究，（2）有机分子纳米结构非线性声子输运机理研究等。总之，通过本项目研究，我们对弱相互作用下分子器件中的电子传输机制及其器件的性能调控方法有了一个比较系统深入的认识。