中文摘要：

本研究以SiO2和Al2O3负载的Ru、Rh、Pd、Ir和Pt等催化剂上甲烷部分氧化（POM）制合成气反应机理为研究目标，采用具有良好空间分辨率和较高检测灵敏度的显微Raman光谱技术，对POM 反应起燃前后催化剂床层前部(氧化区)贵金属物种的化学态以及由甲烷解离所生成的碳物种进行了详细的表征。在此基础上采用脉冲实验和18O同位素示踪技术比较了甲烷的部分氧化及其与水和二氧化碳的重整等反应对催化剂床层氧化区内CO和H2生成的相对贡献，并将实验结果与Raman光谱表征结果以及金属氧化物的金属－氧键强和反应条件下催化剂表面氧物种的覆盖度等因素进行了关联，所得结果为探明不同贵金属催化剂上POM 制合成气的反应机理及其本质提供了新的实验证据。还采用程序升温反应-质谱、程序升温还原、原位Raman和原位IR等技术对Ru/Al2O3上POM反应的振荡现象及其本质进行了研究。为了制备出具有良好POM性能的Pd/SiO2催化剂，还探究了采用简单的浸渍步骤制备高分散、抗烧结Pd/SiO2催化剂的方法，并对其制备机理进行了详细的考察，该工作为Pd/SiO2催化剂上POM反应机理研究的顺利开展奠定了基础。