分子印迹电化学传感器的研究近年来受到广泛关注,但该传感器普遍存在灵敏度低、使用后残留模板分子难洗脱、电极膜更新困难等缺点,使其在分析测试中的应用受到限制。因此,探索提高分子印迹电化学传感器灵敏度的方法、研制易更新的分子印迹敏感膜对于该传感器的研究和实际应用具有重要意义。本项目采用酶及纳米金标记的模板分子与待测物模板分子竞争法,将酶及纳米金催化放大效应与分子印迹电化学传感器检测技术相结合,使分子印迹传感器检测的灵敏度显著提高。同时,合成核壳型磁性无机纳米粒子,利用聚合法等在其表面生成分子印迹膜,得到具分子印迹膜的磁性纳米粒子,制备磁纳米粒子-分子印迹膜电化学传感器,使电极敏感膜易于更新。研究目标是构建基于放大效应的新型分子印迹电化学传感器检测平台;研制高灵敏、易更新的磁纳粒子-分子印迹敏感膜电化学传感器,应用于农产品和食品中痕量农药和抗生素的检测,并获得快速、可靠、灵敏的分析方法。
Molecular Imprinting;Electrochemical sensor;Sensitivity enhancement;Magnetic particles;Enzyme catalysis
分子印迹电化学传感器具有良好的选择性,因而越来越受到人们的重视。然而,目前常见的分子印迹电化学传感器大多存在两大缺点,一是检测的灵敏度偏低,对于样品中含量极低的物质,如农药残留和抗生素等直接检测力不从心;二是分子印迹膜合成困难,使用后印迹膜性能下降,模板分子难洗脱,电极更新费时费力。本项目旨在将酶及纳米金催化反应等放大效应与分子印迹电化学传感器检测技术相结合,提高分子印迹电化学传感器灵敏度;同时,采用在磁性无机纳米粒子表面合成分子印迹膜的方法,制备易更新的分子印迹电化学传感器,避免使用后模板分子洗脱等烦琐步骤,提高重现性。项目的研究工作基本按照项目申报书和项目资助计划书中的执行计划进行,具体的研究内容及任务书执行情况如下本项目紧密围绕MIP电化学传感器、磁纳米粒子MIP传感器、提高MIP传感器灵敏度这3个核心问题展开工作,打造高灵敏分子印迹膜传感器检测平台,并将这些新技术、新方法应用于农药、抗生素残留检测。主要内容包括(1) 合成了多种类型磁性粒子,并在粒子表面合成分子印迹膜,制备了多种基于磁性粒子印迹膜的分子印迹电化学传感器。(2) 研究了一种新的提高分子印迹电化学传感器灵敏度的原理。利用电活性的有机及无机材料作为分子印迹膜,采用酶放大技术来提高测定的灵敏度,根据电化学信号及电化学发光信号的变化来检测痕量有机物,建立了基于酶放大效应的分子印迹电化学传感器检测农药、抗生素残留的新方法。(3) 利用门控制效应,结合修饰电极对探针分子电化学反应的催化作用,根据其氧化-还原电流的放大,建立了基于“门控制效应”的分子印迹-传感器检测抗生素残留的新方法。获得快速、可靠、灵敏的分析方法。为超痕量农药残留和抗生素等的快速检测提供新思路。项目实施以来已取得的成果包括发表论文53篇(SCI刊源38篇,其中Anal. Chem.刊物2篇)。在Elsevier Press出版社的国外专著撰写了两个章节。作为第一完成人分别获得2015年度广西自然科学奖二等奖、2012年度中国分析测试协会科学技术(CAIA奖)奖二等奖各1项;2014年入选广西高校卓越学者,2015年获得广西自然科学基金创新研究团队。已获授权发明专利9项,新申请国家发明专利3项。结合本项目,培养硕士研究生13人,青年教师1人。参加国内外学术交流4-5次。本人负责承办了“第十二届全国电分析化学学术会议”。