本项目主要研究大气压环境下电喷雾电离过程中离子输运性能,重点解决大气压环境下电喷雾电离离子的约束和聚集,以建立具有高输运效率的纳升电喷雾电离源系统。此系统尤其在生物质谱技术和生命科学领域有重要应用价值。主要研究内容包括1)大气条件下离子聚集输运过程分析和建模;研究基于电动力学原理设计的聚集透镜的微结构与电场分布和气压分布关系,预测聚集离子轨迹。研制的硅基离子聚集电极,采用动态脉冲电场结合直流和浮地电势,实现大气压下电喷雾离子的聚集,以增强离子输运效率。2)采用流体动力学原理设计和微机电加工技术制造的辅助气体通道形成空间气流束,对样品离子起到"拖拽"作用,从而达到约束样品离子束库伦扩展效果。3)新型三维微加工工艺与集成制造技术研究,包括硅基聚合物集成工艺,非平面光刻胶工艺,反应等离子体硅深刻蚀工艺,实现离子聚集电极、电离电极和辅助气体流通道的微系统集成。
microelectromechanical systems;nano electrospray ionization;mass spectroscopy;computational fluid dynamics;electrodynamics
大气压环境下电喷雾电离源主要应用于分析生物大分子化合物,液态蛋白质或多肽经过电喷雾电离,在大气压环境下气态离子化后进入生物质谱进行分子质量测定。近年来,随着人类基因组计划的实施和蛋白质组学的研究开展,电喷雾电离质谱为这一生命科学领域提供了一种必不可少的分析测试手段。目前的研究方向主要集中在进步提高大气压环境下电喷雾电流源的离子输运效率。本项目重点研究大气压环境下电喷雾电离过程中离子输运性能,采用微纳加工技术建立了具有高输运效率的纳升电喷雾电离(ESI)源系统。项目研究成果包括1)研制出一种基于硅基MEMS工艺非平面SU-8光刻胶材料的三维结构新型MEMS电喷雾聚集电极。基于电动力学原理设计制造了新型三维结构MEMS电喷雾静电聚集透镜电极,可实现对大气压环境下电喷雾气态离子的聚集,提高电喷雾离子输运效率约10倍。发表SCI和EI论文各一篇并申请发明专利一项。2)对电喷雾纳米液滴蒸发行为的分子动力学模拟。发现纳米液滴表面是一个不断起伏、连续变化的气液共存区域;液滴在氮气环境下分裂行为剧烈,直到液滴带电量低于瑞利极限进入稳态。发表SCI论文一篇。3)研制出一种新型聚合物PDMS空气放大器离子聚集器件。基于气体动力学原理设计和硅基MEMS技术加工的PDMS纳升电喷雾空气放大器,能够产生同轴高速汇聚气流束,对电喷雾样品离子起到"拖拽约束"作用,在优化后的电喷雾实验条件下可使电喷雾离子电流信号增加30倍。发表SCI论文一篇并申请发明专利二项。4)硅基MEMS微喷针阵列加工关键技术研究。采用硅基MEMS技术制造的微喷针内径10-20μm,样品流量∽10 μL/min,喷雾的液滴体积减小,能有效提高样品离子化效率。发表SCI论文一篇并申请发明专利一项。5)硅基MEMES皮升电喷雾电离器件关键工艺技术研究。采用硅基MEMES工艺和纳米压印技术在聚合物材料上形成高精度两维纳米毛细通道阵列,毛细通道截面100x100纳米,可用于高通量和高灵敏度的皮升电喷雾电离。发表SCI论文三篇并申请发明专利一项。6)大气压下气流场和电磁场耦合辅助聚集电喷雾离子的理论和实验研究。基于气动力学和电动力学多场耦合作用原理,设计制造了一种新型气电耦合空气放大器,电喷雾离子同时被气流场电磁场约束聚集。质谱探测实验结果表明,这种新型气电耦合空气放大器的离子输运效率提高了13倍。