中文摘要：

特有的自旋态自由度使得3d6组态离子化合物表现出比其他过渡金属化合物更丰富的物理现象。但体系中影响自旋态自由度的相互作用因素更多更复杂，且能量尺度相近。因此，人们对该类体系自旋态的判断及相关物理现象的解释存在很大争议。本项目从钙钛矿结构的钴基化合物及梯状铁基化合物中选取代表性体系，采用密度泛函理论计算结合模型计算的方法对其自旋态以及自旋态转变从以下几方面进行研究（1）研究晶场劈裂、洪特交换、自旋轨道耦合等对自旋态的影响并确定目标化合物的自旋态；（2）研究自旋态转变过程中相互作用因素的变化，给出自旋态转变的相图；（3）研究自旋态转变对材料物性的影响，从而对自旋态转变带来的材料物性的改变给出合理的解释。以上研究对探索自旋态自由度的物理机理具有重要意义，并有望为进一步实现自旋态调控奠定理论基础。