控制合成了具有不同暴露晶面及缺陷结构的CeO2纳米棒(110,100)、立方块(100)、八面体(111)。研究了氧空位种类对其可还原性和催化活性的影响。发现大的氧空位团簇有利于氧原子在材料中的传输,从而提高材料的可还原性。发展了一种微观结构规整的纳米Au模型催化剂的可控合成方法。首先预合成形貌规整的纳米金颗粒和载体材料,然后利用胶体吸附法将二者组装在一起,获得纳米模型催化剂。通过这种方法可以实现对载体和催化剂的预先设计,金与载体的界面结构也可以得到很好的控制。利用该方法将预先制备的单分散金溶胶沉积在不同形貌,暴露不同规整晶面的CeO2纳米晶上,从而构建出一系列微观结构明确,均一的Au-载体界面,并系统研究了Au-载体界面与催化性能之间的构效关系。结果表明不同的界面其催化活性差异显著,Au-载体界面是O2吸附活化的关键活性位点; Au/CeO2立方块(100)的可还原性能最差,但是其催化CO氧化活性最好,这说明催化活性并不取决于载体的可还原性能。载体表面羟基对O2的吸附活化可能具有重要作用。这对我们认识Au催化剂O2吸附活化机理,以及指导催化剂的合成具有重要意义。
英文主题词Facet; Nanomodel catalyst;ceria; Au; CO oxidation