沸石分子筛是一类具有广泛用途的无机多孔晶体。合成新型晶体结构的沸石,能够为其工业应用提供优质的材料,具有重要的理论与实际意义。不含无机阳离子的有机碱复合体系中合成沸石,是美国UOP公司于2002年首先报道一个合成硅铝沸石的新途径,但尚未完善。本项目计划研究在有机碱多元复合体系中,伯、仲、叔、季胺(铵)以及氮杂环化合物组合,合成新型沸石的可行性、沸石的合成规律;现代仪器方法对合成样品的物理化学特性进行表征;探索有机碱在沸石合成中结构导向作用的本质,为沸石的工业应用提供基础数据。
本项目在不加无机阳离子的体系中,研究了合成新型沸石的可能性与合成规律。其中在HF- Al2O3-SiO2-乙二胺-H2O体系中,Si/Al=0.5-2.5之间,合成了新型沸石AS-1。它属于四方晶系,空间群为P42/n,晶胞参数a = b =14.57 ? c= 8.89 ?。在HF- Al2O3-SiO2-四甲基氢氧化铵-H2O体系中,Si/Al=1.5-3.0之间,合成了新型沸石AS-2。研究工作发现哌嗪、四氢-1,4-噁嗪能够作为MAZ沸石合成的结构导向剂;甲呱嗡能够作为LEV沸石的结构导向剂。对蒸气相体系中沸石晶种作用的研究发现,MFI沸石的晶种除了能够加快MFI沸石的生长速率外,还能够增强所合成块状材料的机械强度。在凝胶组成为NH4F-SiO2-Al2O3-H2O,液相组成为乙二胺和蒸馏水的反应体系中,添加Cr3+具有结构导向作用,可以使合成FER沸石的凝胶发生转晶而生成MFI沸石。这些结果都是沸石合成研究中的新现象。