中文摘要：

准确理解有机功能材料中的电子转移、能量转移过程是提高这类材料性能的关键。由于其柔性、大尺寸、廉价等方面的优点，有机半导体越来越受到工业界和科学界的关注。电荷载流子迁移率是评估有机功能材料重要物理指标，它与有机材料结构之间关系对于设计高效光电器件是个至关重要但仍然存在诸多争议的基础理论问题。本项目拟从理论化学和计算方法出发，发展研究功能材料中迁移率的结构和动力学方法，并应用于具体材料体系的研究。首先，从动力学方法出发，发展和完善适应于从弱到强电子耦合、从气相到凝聚相的电子转移理论；其次，结合量子化学计算方法和发展的电子转移理论研究从固体到聚集状态直到分子尺度的电子转移过程；最后，利用动态模拟和主方程方法，从有机分子与聚集结构出发预测材料的载流子迁移率，研究温度、压强、聚集态与表面形貌、缺陷、分子层尺度等与载流子迁移率的构效关系，为实验设计有机功能材料提供理论指导。

结论摘要：

本项目较好地完成了课题提出的预期目标，在电子转移理论和有机功能材料迁移率预测两方面都做出了具有一定影响的工作，同时将两方面理论和计算有效地结合起来。 在电子转移理论方面（1）发展和完善了适应于从弱到强电子耦合强度的电子转移理论，该理论能够用于研究气相到固相、从分子内到分子间的电子转移过程;（2）发展了non-Condon动态无序的电子转移速率的解析表示；（3）提出了新的研究电子相干转移的波包扩散方法，克服了目前研究有机晶体电子转移流行方法中无法满足精细平衡原理的缺陷。由于理论和计算方法的系统性和完善性，应邀在Chem. Soc. Rev.期刊上撰写综述论文。在有机功能材料迁移率预测方面（1）建立了从微观到介观的多尺度模拟计算方法，研究了有机分子晶体堆积结构与其各向异性的载流子迁移率的关系，同时讨论了载流子密度、电场强度及缺陷等对迁移率的影响；（2）发展和完善了基于电声耦合强度的载流子迁移的全局图像；（3）结合发展的电子转移理论，提出了有机半导体电荷传输全新的“局域电荷量子隧穿”模型。该方面的系统工作也被邀请在Chem. Soc. Rev.和Adv. Mater. 期刊上撰写综述论文。另外，我们在光诱导的电子和能量转移以及探索有机分子层修饰金属表面从而改变电极功函数的电子结构计算等方面都取得了一定进展。