中文摘要：

为同时克服"煤粉空气一次喷入"再燃中"均相着火"对同相脱硝的抑制作用以及"非均相不着火"对异相脱硝的不利影响，提出"烟气携煤粉与空气协同喷入"再燃新方案，即以锅炉尾部部分烟气携煤粉喷入再燃区来抑制着火、促进同相脱硝，在再燃区末段喷入少量空气使煤焦着火、大幅升温，促进异相脱硝。在建立典型煤种结构模型基础上，采用量子化学间略微分重叠法计算与实验研究烟气内煤粉快(闪)速裂解机理，并重点用量子化学密度泛函理论计算与一维炉在线测量、固体残焦电镜扫描、傅立叶红外-拉曼光谱仪分析等方法，探索煤焦脱硝与煤焦燃烧两个极其复杂、高度非线性的过程间的耦合机理，为提高异相脱硝效率提供理论指导。然后以实验研究新方案同相、异相脱硝效果与时间尺度等，并对比新方案与常规方案。最终建立适用于工程中典型炉型与煤种的"烟气携煤粉与空气协同喷入"再燃精确模型。预期成果可为优化再燃方案及设计参数提供理论依据和工艺指导。

结论摘要：

常规“煤粉空气一次喷入”再燃中由于均相着火，挥发分脱硝能力未充分发挥。项目提出“烟气携煤粉与空气协同喷入”再燃脱硝新设想，建立了全部实验系统，采用典型动力煤神木烟煤，结合量子化学计算、煤粉反应数值模拟以及多角度实验进行了研究。采用一维炉系统研究了不同气氛下神木煤快速裂解，发现较短时间内对脱硝有重要作用的气态碳氢化合物总释放量以N2与CO2组成的气氛下最高，说明在再燃区首段采用“烟气携煤粉”较“空气携煤粉”再燃应能获得更高的同相脱硝效率。建立了考虑各挥发分、传热、传质和化学反应全耦合的煤粉着火燃烧数值模型，发现神木煤着火始于挥发分，受扩散限制火焰能到达距中心29倍颗粒半径的地方。挥发分释放完时表面生成的CO已被引燃，火焰退回颗粒附近，燃烧由表面氧化、即动力学控制。随着燃烧加速原能到达表面的氧被CO火焰消耗掉，燃烧又开始受表面还原、即扩散控制，火焰再次远离。研究验证了炭着火初期表面CO火焰引起的温度跃升，及挥发分火焰对表面一次反应产物CO的引燃，为通过调控燃烧状态、促进脱硝奠定了基础。结合FTIR测试研究了煤及煤焦官能团，建立了煤焦典型简化模型，利用量子化学密度泛函理论计算了NO、CO、O2在焦活性位上的吸附方式，焦脱硝反应机理和反应路径，及不同气氛对焦吸附NO方式及吸附能的影响，发现O2氛围抑制了对NO的吸附，CO氛围促进了这种吸附。研究了神木煤焦脱硝、燃烧及相互间关联。发现调控氧浓度可实现脱硝效能最大发挥，即控制氧浓度在焦表面实现动力学控制的着火，促进颗粒升温，但限制着火强度以保证焦表面氧化生成活性点所需的必要氧气，在处于表面氧化控制燃烧时适当延长反应时间有利于脱硝，一旦氧过多造成扩散控制燃烧，延长时间即失去强化脱硝的意义。发现“协同喷入”再燃脱硝效率明显高于“煤粉空气一次喷入”，在再燃总过量空气系数相同时“协同喷入” 脱硝效率比常规再燃绝对值高出10%以上。就操作参数而言发现再燃区上游过量空气系数应为0.2~0.4，下游补入氧应为0.4~0.6，总系数要求为0.6~0.8。总之通过实施“协同喷入”，再燃区首段少量氧使得挥发分分解可控，而下游喷入的氧使得煤焦燃烧受动力学控制，避免了常规再燃氧一次喷入造成的“挥发分着火（抑制同相脱硝）→煤焦被迅速引燃→瞬间进入扩散控制燃烧（抑制异相脱硝）→总脱硝效率较低”的现象，最终将同相、异相脱硝效能均最大程度发挥出来。