中文摘要：

Buckybowl化合物是一类结构介于石墨和富勒烯之间的重要功能材料。由于其具有非中心对称三维共轭刚性分子结构及可以多枝化的特点，可以克服传统有机非线性光学材料热稳定性差，非线性与透明性不兼容，不易结晶等问题，因此在非线性光学研究中具有重要的潜在应用价值。我们将利用密度泛函（DFT）方法，结合自编TDDFTB/SOS程序，对不同曲率、不同大小的Buckybowl化合物及其衍生物的分子结构、晶体结构以及他们的电子特征、光谱性质和二、三阶非线性光学性质进行深入细致的理论研究。从理论上揭示材料结构和非线性光学性质的内在联系，设计出一系列非线性光学性质优良，且易合成，热、化学稳定性好的备选材料，为进一步的实验工作提供建议和理论支持。

结论摘要：

纳米材料由于具有良好的机械性能、热稳定性和独特的量子尺寸效应，在诸多方面具有潜在的应用价值。但受研究体系限制，高效准确的计算方法一直是限制纳米非线性光学材料设计的瓶颈。本项目利用梯步原理、极小态原理和并行算法对态求和模型进行改进，编写了可用于大尺度分子非线性光学性质模拟的计算程序。并利用改进后的程序对以碳碗为代表的新型碳纳米材料的非线性光学材料的性质进行了系统的研究。从微观角度揭示了凝聚态材料中非线性光学响应的物理机制，为可实用化的纳米非线性光学材料的设计和制备提供依据。