中文摘要：

根据CeAl4、La3Al11等稀土-铝组元对配位铝氢化物储氢材料具有高效催化改性作用的前期研究结果，本项目首次提出对金属配位铝氢化物/RExAly(RE=La,Ce,Pr,Nd,Sm,Sc,Y)体系的微观结构、储氢性能与催化机理展开系统的理论计算和实验研究，力求在采用第一性原理计算预测配位铝氢化物/RExAly体系吸放氢过程的基元反应、中间产物和速度控制步骤的同时，通过实验研究掌握不同RExAly种类、晶貌特征和掺加量对配位铝氢化物吸放氢性能的影响，查明吸放氢过程中配位铝氢化物/RExAly体系的微观结构演变规律及其与可逆储氢性能的内在联系，并结合同步辐射技术研究澄清配位铝氢化物/RExAly体系吸放氢反应过程中的稀土基催化活性组元的本质特征，准确揭示其催化作用机理，从而为金属配位铝氢化物的后续应用研究奠定基础。本项目研究对于深入认识各类金属配位氢化物的催化储氢机理具有普遍指导意义。

结论摘要：

本项目主要对配位铝氢化物/RExAly (RE=La, Ce, Pr, Nd, Sm, Sc, Y)复合体系的储氢性能、微观结构及其催化机理进行系统研究，查明了配位铝氢化物/RExAly体系吸放氢过程的基元反应、中间产物和控速步骤，澄清了系列RExAly催化剂种类、晶型特征和掺加量对配位铝氢化物循环吸放氢性能的影响规律，进一步阐明了配位铝氢化物/RExAly体系在吸放氢过程中的微观结构演变规律及其与样品吸放氢性能之间的内在联系。所研制的纳米La3Al11、CeAl4、ScAl3掺杂NaAlH4体系可在120℃下10 min内吸氢饱和，并能在70℃开始显著放氢，可逆储氢容量接近5.0 wt.%，其中CeAl4掺杂NaAlH4体系具有最好的吸放氢循环稳定性。通过JMA理论建立了RExAly掺杂NaAlH4体系的动力学反应机理，并采用纳米限域方法阐明了NaAlH4的纳米尺度对其可逆储氢过程的热力学影响机制，准确揭示了RExAly活性组元对配位铝氢化物吸放氢反应的催化作用机理。上述研究成果对于推动新型配位氢化物储氢材料的后续研究和应用开发具有重要的理论依据与实际意义。