中文摘要：

与传统的磁隧穿结相比，用有机分子作为隧穿势垒不但可以实现分子尺度的磁性分子器件。电子自旋相干性在分子绝缘层中能够保持更长的时间和距离使得其具有更高的性能，分子自组装技术的发展使得这种磁性分子器件具有更高的生产效率和更低的生产成本。所以，磁性分子器件已经得到人们的广泛关注。但是，目前已有的理论计算方法还不能完全满足磁性分子器件的自旋极化输运性质计算的需要。 基于密度泛函理论和非平衡态格林函数方法，我们提出在紧束缚方法与标准的第一原理计算有效结合的基础上研究磁性分子器件的方案，同时通过计及与自旋相关的非对角矩阵元的计算方法来处理电子的自旋非共线的行为。从而发展一套具有完全自主知识产权的、能有效处理磁性分子器件的自旋极化输运（尤其是非共线磁结构）的计算方法。继而系统地研究磁性分子器件中不同自旋的电子的输运行为，并提出可能的磁性分子器件设计方案，为磁性分子器件的设计和应用提供理论依据。