中文摘要：

固态氧化物燃料电池（SOFC）能够将化学能直接转化为电能，具有高效率、零污染和无噪声等特点，是一种理想的发电装置。鉴于氢气的制备、输运和存储还面临很多问题需要解决，人们设想采用方便易得的天然气（主要成分为甲烷）代替氢气作为SOFC的燃料。由于甲烷会在SOFC阳极上裂解为碳，导致电极失效， 因此需要先将甲烷重整为H2和CO，才能供燃料电池使用。遗憾的是，现有的甲烷重整工艺只有在规模很大时才是经济可行的，当缩小至燃料电池所需的规模时成本就变得无法接受了。本项目提出了解决这一难题的新思路，即采用高稳定性的双相复合中空纤维氧分离膜构造反应器，将甲烷部分氧化反应与氧分离过程耦合在同一空间，强化甲烷重整过程，实现反应装置的小型化。本项目将研究和优化中空纤维氧分离膜和催化剂的组成和制备方法，研究和评估中空纤维催化膜反应器的甲烷重整性能，为设计和组建以天然气为燃料的SOFC系统提供知识和技术储备。

结论摘要：

固体氧化物燃料电池（SOFC）能够将化学能直接转化为电能，具有高效率、零污染和无噪声等特点，是一种理想的发电装置。鉴于氢气的制备、输运和存储还面临很多问题需要解决，人们设想采用方便易得的天然气（主要成分为甲烷）代替氢气作为SOFC的燃料。由于甲烷会在电池阳极上裂解为碳，导致电极失效， 因此需要先将甲烷重整为H2和CO，才能供燃料电池使用。遗憾的是，现有的甲烷重整工艺只有在规模很大时才是经济可行的，当缩小至燃料电池所需的规模时成本就变得无法接受了。本项目提出了解决这一难题的新思路，即采用氧分离膜构造反应器，将甲烷部分氧化(POM)反应与氧分离过程耦合在同一空间，强化甲烷重整过程，实现反应装置的小型化。 本项目采用以Zr0.84Y0.16O1.92(YSZ)- La0.8Sr0.2Cr0.5Fe0.5O3(LSCrF)双相复合中空纤维膜构建反应器，膜的内壁涂有Ru催化剂。将膜管外侧暴露在空气中，内侧通入甲烷，在Ru催化作用下甲烷与渗透的氧发生部分氧化反应。实验表明在温度为950C、甲烷注入量为14.7 cm3 cm-2 膜面积 min-1 时， 甲烷转化率大于90％，对应的氧渗透速率为7.9 cm3 min-1 cm-2， 流出反应器的气体成分为H2 (53.5 %) 和CO (35.7 %)。实验还证实甲烷经过膜反应器预处理后注入固体氧化物燃料单电池，其可正常运行，但是将未经处理的甲烷直接注入电池，其很快就没有电能输出，究其原因是电极积碳失效。本项目还采用YSZ-LSCrF平板膜构建反应器，采用廉价的Ni基催化剂。平板膜采用本项目发展的相转化流延成型方法制备。平板状膜反应器同样显示出了良好的POM性能。由于膜组件紧凑性好，加之甲烷部分反应为温和放热反应，本项目研究的膜反应器有望作为SOFC的自热式前置甲烷重整器，使得SOFC可以方便地使用天然气作为燃料，利于其推广应用。