中文摘要：

随着能源环境危机的加剧，适应21世纪绿色环保主题的热电材料引起研究者的广泛重视，如何优化热电材料的热电性能已成为国际前沿性的热点课题。本项目拟通过掺杂与纳米化相结合的方式，优化PbTe材料的热电性能。①利用分子束外延在BaF2(111)衬底上生长p型Pb1-xMnxTe薄膜，结合生长动力学方面的研究，探究薄膜生长机制，弄清载流子浓度和Mn掺量对薄膜热电性质的影响规律，并尝试通过调控载流子浓度和Mn掺量，调制薄膜的能带结构，优化其电输运性能。②在此基础上，在p型Pb1-xMnxTe薄膜表面进行自组织Mn纳米岛的生长，测量和分析其热电输运特性，并辅以理论计算，揭示Mn纳米岛尺寸、间距与体系热电输运特性间的相互关系，通过调制Mn纳米岛尺寸、间距，降低体系晶格热导率。最终实现具有高热电优值PbMnTe体系的可控生长，为实现PbTe基材料在热电发电方面的大规模应用提供理论与实验依据。

结论摘要：

随着能源环境危机的加剧，适应21世纪绿色环保主题的热电材料引起研究者的广泛重视，如何优化热电材料的热电性能已成为国际前沿性的热点课题。本项目以PbTe材料为对象，研究了BaF2(111)单晶衬底上Pb1-xMnxTe（0≤x≤0.079）薄膜的外延生长行为、表面结构的调控因数及其热电输运特性，在此基础上，研究了Pb1-xMnxTe (111)（0≤x＜0.01）薄膜表面自组织Mn纳米岛的生长机理、Mn纳米岛尺寸和间距的调控机制、界面电子结构及其磁学特性。发现（1）在衬底温度调控下，PbTe(111)表面可实现亚稳态（1×1）向稳态（2×1）重构的转变，Mn的微量掺杂（x≤0.01）使薄膜表面重构消失但并不改变薄膜的生长行为，x=0.026时，薄膜中出现MnTe分离相，随着Mn掺杂量的继续增加，薄膜由单晶向多晶转变。（2）Pb1-xMnxTe薄膜的电导率和Seebeck系数均随温度的升高而下降，且电导率随Mn掺杂量的增加而下降。室温下当x=0.035时，薄膜功率因子和ZT值均达到最大，分别为11.9 ？Wcm-1K-2和0.45。（3）Mn在外延Pb1-xMnxTe（0≤x＜0.01）薄膜表面进行取代式吸附，在表面形成(√3×√3)R30o超结构Mn纳米岛，超结构Mn纳米岛的尺寸受Mn覆盖度调控，室温条件下，Mn纳米岛之间的间距为4-12nm，不随Mn覆盖度的变化而改变。（4）通过表面应力的调控，表面覆盖 (√3×√3)R30oMn超结构的PbTe薄膜可实现从顺磁性到铁磁性的转化。（5）Mn/PbTe(111)界面为欧姆接触，与(√3×√3)R30oMn超结构层对应的价带顶位于离费米能级1.27 eV处，以Pb为截止面的清洁PbTe(111)功函数为3.95 eV，表面覆盖 (√3×√3)R30oMn超结构的PbTe(111)功函数为4.35 eV。课题研究结果对于提高PbTe基材料的热电性能具有指导意义。在本项目的资助下，共发表SCI 收录论文6 篇，其中影响因子大于2.7 的论文4篇，完成了预期考核目标。