含氧小分子离子(如CO2+,NO2+,OCS+等)的知识在大气化学中有重要的学术和实际意义。本课题在射流分子束条件下用双色或三色激光通过质量分辨的母体离子的凹陷谱和碎片离子的增强谱,以期获得含氧小分子离子电子激发态(尤其是不能由单光子电偶极跃迁到达的高电子激发态)的能级结构及解离动力学信息。实验上,相应的母体离子由波长调谐的电离激光使中性分子经由里德堡态的多光子激发、电离制备出来,再用一束或二束可调谐波长的解离激光使母体离子激发和解离生成碎片离子。由时间飞行质谱仪检测母体离子和碎片离子,扫描一束或两束解离激光的波长给出分子离子电子激发态的光解离谱(母体离子的凹陷谱和碎片离子的增强谱),以及相关的解离产物分支比等光解离动力学信息。用分子离子的两步激发、解离的方法有可能研究串连激发的两个电子态的振动激发能级对解离动力学的影响。